Eysteinn var kosinn alþingismaður tæplega 27 ára og sat á þingi fyrir Framsóknarflokkinn nær samfellt í 40 ár (1933-1974), sem þingmaður Suður-Múlasýslu til 1959 og eftir það var hann þingmaður Austurlandskjördæmis. Hann var ráðherra árin 1934-1942 og 1947-1958, lengst af sem fjármálaráðherra. Þegar hann gerðist ráðherra í fyrsta sinn 1934 var hann einungis 27 ára gamall og því yngsti maðurinn til þess að setjast í ríkisstjórn fyrr og síðar. Þingferli lauk hann sem forseti Sameinaðs þings 1971-1974. Eysteinn var alla tíð einn af helstu forystumönnum Framsóknarflokksins, fór fyrir þingflokknum 1934 og 1943-1969 og var formaður flokksins á árunum 1962-1968.
Ritstörf
Eysteinn samdi ýmsa bæklinga og fjölda greina um stjórnmál og þar að auki um náttúruverndar- og útivistarmál. Úrval þeirra birtist í ritsafninu Sókn og vörn (1977).