Κατά την Ελληνική επανάσταση του 1821 συμμετείχε στις επιχειρήσεις του Ολύμπου και της Χαλκιδικής, όπου συνεργάστηκε με τον οπλαρχηγό Διαμαντή Νικολάου. Ο πατέρας του, που είχε μετεγκατασταθεί εν τω μεταξύ στη Νάουσα, σκοτώθηκε το 1822 κατά την καταστροφή της Νάουσας από τους Τούρκους. Μετά την αποτυχία στη Μακεδονία μετέβη στη Θεσσαλία με σώμα Σιατιστινών και συνεργάστηκε με τους οπλαρχηγούς Νικόλαο Στουρνάρη και Γεώργιο Καραϊσκάκη. Το 1826 βρίσκεται μεταξύ των πολιορκημένων στο Μεσολόγγι, μαζί με τους αδερφούς του, Δημήτριο και Γεώργιο. Συνέταξε την απόφαση της εξόδου καθ' υπαγόρευση του Επισκόπου Ρωγών Ιωσήφ και επιφορτίστηκε με την αποστολή να συντονίσει τις ενέργειες όλων των τμημάτων ώστε να επιτύχει η Έξοδος. Κατά την έξοδο τραυματίστηκε θανάσιμα ο αδερφός του, Δημήτριος.
Με τη δημιουργία του ελληνικού κράτους κατέλαβε διάφορα στρατιωτικά αξιώματα, τόσο επί Καποδίστρια, όσο και επί Όθωνα. Συμμετείχε στην καταστολή των εξεγέρσεων του 1836, όπου σκοτώθηκε ο αδερφός του Γεώργιος, που υπηρετούσε ως ανθυπολοχαγός. Τελικά εξελίχθηκε μέχρι το βαθμό του συνταγματάρχη της Βασιλικής Φάλαγγας, όμως έμεινε στην ιστορία ως στρατηγός.
Σε μεγάλη ηλικία εγκαταστάθηκε στη ΣτυλίδαΦθιώτιδας.
Συγγραφικό Έργο
Οι χρονογραφικές του σημειώσεις για την Ελληνική Επανάσταση του 1821 παραμένουν από τις σημαντικότερες πηγές-μια από τις σημαντικότερες μαζί με εκείνες του Μακρυγιάννη, για τον Δημαρά[4]- της περιόδου και αποτελούν μνημείο της ελληνικής ιστορίας. Ιδιαίτερης σημασίας των έργων του είναι
"Ενθυμήματα" όπως επιγράφονται "του στρατηγού Κασομούλη", που πρόκειται για τα απομνημονεύματά του που καταλαμβάνουν 2701 χειρόγραφες σελίδες που εκδόθηκαν σε τρεις τόμους υπό την επιμέλεια του Γ. Βλαχογιάννη υπό τον τίτλο "Αρχεία της νεωτέρας ελληνικής ιστορίας, Νικολάου Κ. Κασομούλη αγωνιστού του 1821, Μακεδόνος. Ενθυμήματα στρατιωτικά της Επαναστάσεως των Ελλήνων 1821 -1833". Στο έργο αυτό προτάσσεται ιστορία του αρματολισμού καθώς και σημειώσεις του επιμελητή Γ. Βλαχογιάννη. Το έργο τυπώθηκε στο τυπογραφείο του Α. Ι Βάρσου ο Α΄ τόμος το 1940, ο Β΄ το 1941 και ο Γ΄ το 1942.
Τα "Ενθυμήματα" αυτά γράφτηκαν στα 1832 όταν ήταν αξιωματικός πια σε καθεστώς αναγκαστικής αργίας και το ολοκληρώνει με κάποιες διακοπές στα 1842. Στα 1861 επανέρχεται, αυτή τη φορά για να γράψει την ιστορία του αρματολισμού, ως συμπλήρωμα των αναμνήσεών του[5] και που είναι η πρώτη απόπειρα συνθετικής παρουσίασής της.[6]
Για την γλώσσα των Ενθυμημάτων του ο Κωνσταντίνος Δημαράς λέει πως τα λιγοστά γράμματα που έμαθε ο Κασομούλης, ήταν αρκετά για να καθαρεύει και να σολοικίζει αδιάκοπα μέσα στο έργο του[5] Ως άνθρωπος ανεπαρκώς γραμματισμένος, στην προσπάθειά του να μιλήσει μια γλώσσα πιο λόγια συγκόβει τη φράση του, παραλείπει μόρια και ρήματα, και κύρια ονόματα και κώλα κάτι που που επιτείνει τη δυσκολία κατανόησής του.[7] Αποτυπώνει ανάγλυφα την καθημερινότητα των αγωνιστών του 1821 και η ατμόσφαιρα εντός της οποίας κινήθηκαν.[8]
↑Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ενθυμήματα στρατιωτικά», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000. σελ.126
↑Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ενθυμήματα στρατιωτικά», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.127
↑ 5,05,1Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ενθυμήματα στρατιωτικά», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.126
↑Κωνσταντίνος Δημαράς, «Πρόδρομοι του Αγώνος», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.130
↑Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ενθυμήματα στρατιωτικά», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.127
↑Κωνσταντίνος Δημαράς, «Λεβεντιά και σοφία», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.131-133
Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ενθυμήματα στρατιωτικά», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.125-127
Κωνσταντίνος Δημαράς, «Πρόδρομοι του Αγώνος», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.128-130
Κωνσταντίνος Δημαράς, «Λεβεντιά και σοφία», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.131-133
Κωνσταντίνος Δημαράς, «Ελεύθεροι πολιορκημένοι», στο: Κ.Θ.Δημαράς, Σύμμικτα Α' Από την παιδεία στην λογοτεχνία, (επιμ.Αλέξης Πολίτης), Σπουδαστήριο Νέου Ελληνισμού, Αθήνα, 2000, σελ.134-136 [1]