Nevét onnan kapta, hogy templomát a Szent Kereszt tiszteletére emelték. (1333: de Sancta Cruce, 1459: Keresthwr, 1630: Székely Keresztur). A megkülönböztető szerepű Székely-előtag a Székelyföldre utal. A román Cristuru Secuiesc magyar mintára alkotott átvétel-fordítás.
Története
1333-ban S. Cruce néven említik először. A mai város a központi Székelykeresztúrból, Keresztúrfalvából és Timafalvából alakult ki. Ma Fiatfalva és Betfalva is hozzá tartozik.
A Sóskút melletti Melegvölgyben 8. századi telep nyomaira bukkantak. Már a 11. – 12. században volt román stílusú temploma. 1395-ben Zsigmond király moldvai hadjáratakor több oklevelet keltezett itt. Híres szitakészítőiről korábban Szitáskeresztúrnak is hívták.
1459-ben már mezőváros volt, ezt a rangját egészen 1886-ig megőrizte. 1559-ben Izabella királyné kiváltságlevelet adományozott a városnak. Katolikus iskolája 1646-ban létesült. A Gyárfás udvarházban töltötte a segesvári csata előtti utolsó éjszakát 1849. július 30-án Petőfi, az emléktáblát 1928-ban avatták. A kertben álló körtefa alatt írta utolsó versét.
1910-ben a településnek 3886 magyar lakosa volt. A trianoni békeszerződésigUdvarhely vármegyeSzékelykeresztúri járásához tartozott.
2002-ben 9672 lakosából 9201 magyar, 239 cigány, 220 román és 12 német volt.
Székelykeresztúri Kaszinó
Kazatsay Miklós székelykeresztúri kereskedő házát 1910–ben a Székelykeresztúri Kaszinó vásárolta meg 31.000 Ft-ért. A városi úri kaszinó Pap Ferenc szervező munkája után 1867–ben 60 taggal jött létre „Székelykeresztúri Városi Olvasó és Társalkodó Kör” néven. Alapszabálya szerint „A kör álljon a szellemi önképzés, társalgás és olvasás által, melyre szolgálnak az egylet által bizonyos időkben rendezendő társas körök zenével vagy anélkül, továbbá törvények által nem tiltott játékok.” A Székelykeresztúri Kaszinó első otthona az Aranykereszt vendéglő első emeleti helyiségében volt (a Csekefalvi utca piacra néző sarkán, később Nagy Domonkos háza). Az egyesület 1894–től már Kaszinó néven működött. A századfordulón új székhelye először Lázár Márton vendéglője lett az 1910–es évektől, majd az Ajvász ház emeletén bérelt magának helyiségeket. A Kaszinó tagsága gyorsan gyarapodott. Az I. világháborút megelőzően már 160 aktív tagja volt. Az 1920–as évek elején a város életének igazi központja lett. Az épület helyiségeinek összevágásával kialakított nagyteremben tartotta összejöveteleit a Nőegylet, az Iparos Egylet és a Jótékonycélú Társaskör. A Kaszinó kertjében teniszpályát létesítettek. Az épületben Bányai János tanács 1927 –ben könyvtárat alapított, melynek tíz év múlva már kétezer kötete volt. 1937–ben a Kaszinó fennállásának hét évtizedes fennállását ünnepelte. Az 1937. február 2–án Nagy Béla fényképész által készített tablón a Kaszinó tizenkét elnöke: Pap Ferenc (1867-1871), Pap János (1871 – 1884), Sebestyén István (1884-1889), Gyárfás Endre (1889-1903), Apáthy Gyula (1903-1907), dr.Lengyel Árpád (1907-1908), Gálffy Kálmán (1908-1911), Barabás Lajos (1911-1916), Péterffy Albert (1916-1921), dr. Ferenczy Gábor (1921-1930), Jakab János (1930-1935), Elekes Domokos (1935-től.[5][6]
Itt nőtt fel, majd ide tért vissza és alkotott haláláig Székelykeresztúr hűséges festője, id. Ipó László festőművész, muzsikus és költő (1911- 1991). Nevéhez fűződik a város első képtára is, melynek jelenleg a Molnár István Múzeum ad otthont.
Itt született 1921-ben Kovács István villamosmérnök, az 1956-os forradalom mártírja.
Itt született 1938-ban Ughy István festő, grafikus, muzeológus.
Itt született 1939- ben ifj. Ipó László geológus mérnök, földalatti vízkutató, közíró, muzeológus, topográfus, törvényszéki szakértő. Az ő nevéhez fűződik a Székelyudvarhely melletti Szejkén az első csappal működő mofetta létrejötte, mely akkoriban Európa szerte a legmodernebbnek számított. Neki köszönhető a festőművész emlékére létrejött Ipó László Alapítvány is, melynek élete utolsó húsz évét áldozta 2014- ben bekövetkezett haláláig.
Itt lakott Fodor S. Sándor, történelem szakos tanár, aki a történelem, földrajz és társadalom tudományok szaktanfelügyelője volt 1995-től és aki 1951. május 31-én született Bukarestben. (Meghalt 2012. február 24.)
Itt élt kisgyermekkorától érettségiig Dr. Pávai István népzenekutató, habilitált egyetemi professzor, a Magyar Művészeti Akadémia levelező tagja.
Itt született 1971-ben Rafai Emil erdélyi magyar politikus, polgármester[9]
Itt látható Petőfi Sándor körtefája és legendás sírja. A fehéregyházi csata előtt Bem József seregével itt pihentek meg a Gyárfás Kúriában, majd a legenda szerint a sebesült Petőfi ide menekült vissza, itt halt meg és itt, a timafalvi temetőben temették el. A legenda valódiságát a szakértői vizsgálat már nem bizonyította, a helyiekben azonban megmaradt a legendás hit, miszerint itt van eltemetve nemzetünk költője.