长寿命裂变产物

長壽命裂變產物一般指由核裂變反應产生的、半衰期超過20萬年的放射性物質。[1]這並非精確的科學定義，比如有人把某些半衰期在20年至100年間的裂變產物也稱作長壽命裂變產物。[2]另外的人則主張把這些半衰期在20年-100年間的裂變產物稱作中等壽命裂變產物。[3]

核廢料放射性的來源

核廢料中含有裂變產物，還含有錒系元素，以及中子活化后的放射性元素（又稱為激活产物）。[1]

短壽命裂變產物

中等寿命裂变产物
项：
单位：		 t½
a		 产额
%		 Q*
KeV		 βγ
*
155Eu 4.76 .0803 252 βγ
85Kr 10.76 .2180 687 βγ
113mCd 14.1 .0008 316 β
90Sr 28.9 4.505 2826 β
137Cs 30.23 6.337 1176 βγ
121mSn 43.9 .00005 390 βγ
151Sm 90 .5314 77 β

剛出堆的乏燃料在短期内具有極強的放射性，這種放射性大多來源於裂變產物中的短壽命裂變產物，比如碘-131（半衰期=8.0197天）和鋇-140（半衰期=12.7523天）。四個月之後，上述兩種核素的強放射性基本消失，取而代之的是鈰-141、鋯-95、鈮-95和鍶-89。兩到三年之後，放射性主要來源於鈰-144、鐠-144、釕-106、銠-106和鉕-147。[1]

當反應堆或者乏燃料發生核泄漏時，只會有部分核素外泄。這種泄漏的同位素特徵和大氣層核爆炸完全不同。[4]

中等壽命裂變產物

乏燃料經過幾年的冷卻之後，大部分放射性源自銫-137和鍶-90。二者在裂變反應中的產額大概都是6%，半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要麽反應產額低，要麽在反應堆中經中子俘獲而被轉變成其他核素（比如釤-151、銪-155和鎘-113m），因此對乏燃料的放射性貢獻不大。在幾年到幾百年的時間裏，乏燃料的放射性基本可以認爲就是銫-137和鍶-90的放射性，可以通過二者指數衰變的疊加來模擬。它們被稱為中等壽命裂變產物。[1][3]

氪-85（半衰期=10.76年）也算是中等壽命裂變產物。但它的情形和銫-137和鍶-90有所不同。氪-85是一种惰性氣體，不會在大氣圈、岩石圈或者水圈富集。因此在現有再處理流程中，氪-85可以直接排放到大氣中。[5]在美國和其他一些國家，乏燃料在再處理之前一般要經過幾十年的冷卻。到了再處理的時候，大部分氪-85已經經衰變而消失。

錒系元素

锕系元素和裂变产物的半衰期
依衰变链分类的锕系元素[6] 半衰期范围 依裂变产额（英语：Fission product yield）分类的裂变产物[7]
4n 4n + 1 4n + 2 4n + 3 4.5–7% 0.04–1.25% <0.001%
228Ra 4～10年 155Eu þ
244Cm 241Pu ƒ 250Cf 227Ac 10～29年 90Sr 85Kr 113mCd þ
232U ƒ 238Pu 243Cm ƒ 29～100年 137Cs 151Sm þ 121mSn
248Bk[8] 249Cf ƒ 242mAm ƒ 100～400年 ↑中等寿命裂变产物

没有半衰期为
100年至21万年
的裂变产物

↓长寿命裂变产物
241Am 251Cf ƒ[9] 400～1000年
226Ra 247Bk 1000～2000年
240Pu 229Th 246Cm 243Am 2000～8000年
245Cm ƒ 250Cm 239Pu ƒ 8000～3万年
230Th 231Pa 3～10万年
236Np ƒ 233U ƒ 234U 10～30万年 99Tc 126Sn
248Cm 242Pu 30～140万年 135Cs 79Se
237Np 140～700萬年 93Zr 107Pd
236U 247Cm ƒ 700～3000萬年 129I
244Pu 3000万～1亿年 也没有半衰期超过
2000万年的裂变产物[10]
232Th 238U 235U ƒ 1～150億年

當銫-137和鍶-90大部分衰變后，乏燃料的放射性主要來源於錒系元素，最重要的有鈈-239、鈈-240、鎇-241、鎇-243、鋦-245和鋦-246。[1]這些元素可以經再處理回收，用作裂變燃料。分離這些元素后，在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性會大大降低。鈈-239可以直接用於現有的熱中子反應堆。量比較小的鎇-241和鈈-242則可以在快中子反應堆中轉化成其他核素。

長壽命裂變產物

100,000年以後，裂變產物將以七種核素爲主，兼有少量鎿-237和鈈-242。[1]這七種核素的半衰期在20萬年到1600萬年之間。主要產物鍀-99、鋯-93和銫-135的產額在6%左右，其衰變能在100-300千電子伏特之間，一部分表現為β輻射，另一部分則以無害的中微子形式釋放。錒系元素以α衰變爲主，衰變能在4-5兆電子伏特。

  • 鍀-99是長壽裂變產物中產額較高的，為6%左右。它釋放出低到中等能量的電子，沒有γ輻射。因此只要不攝入體内，對生物不構成太大的風險。但鍀可以被氧化為高鍀酸鹽（TcO4-），溶解度好，被廣泛用於核醫學。[11][12]鍀-99在環境中遷移性比較大。據説已有數以噸計的鍀-99因人類活動進入環境。[13]
  • 錫-126衰變能較大，而且是七種長壽裂變產物中唯一能釋放高能γ射綫的核素。但是這種核素產額很低。如果反應堆以鈾-235為燃料，在乏燃料中，每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的5%；如果反應堆以鈾-235（65%）和鈈-239（35%）為燃料，在乏燃料中，每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的20%。錫化學性質比較惰性，不易在環境中遷移，因此對人類健康影響不大。
  • 硒-79的產額很低，輻射也很弱。每單位時間硒-79釋放出的能量是鍀-99的0.2%。
  • 鋯-93的產額在6%左右，其衰變比鍀-99慢7.5倍，衰變能只是鍀-99的30%。因此起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的4%。但其能量貢獻會隨著時間而增加。鋯-93產生極弱的γ輻射，在環境中也相對惰性。
  • 銫-135的前体氙-135產額在6%左右，但吸收熱中子的能力很強。因此大部分氙-135嬗變為穩定同位素氙-136，只有少部分衰變為銫-135。假定90%的氙-135發生嬗變，起始時乏燃料中的銫-135釋放的能量只是鍀-99的1%。銫-135是七種長壽裂變產物中唯一一種鹼金屬，具有强电正性。相比之下，主要的中等壽命裂變產物和除鎿之外的錒系元素都是鹼性。銫-135具有揮發性，可以用高溫揮發的辦法分離。[14]
长寿命裂变产物
项：
单位：		 t½
Ma		 产额
%		 Q*
KeV		 βγ
*
99Tc 0.211 6.1385 294 β
126Sn 0.230 0.1084 4050 βγ
79Se 0.295 0.0447 151 β
135Cs 1.33 6.9110 269 β
93Zr 1.53 5.4575 91 βγ
107Pd 6.5  1.2499 33 β
129I 15.7  0.8410 194 βγ
  • 鈀-107的半衰期很長，產額在1%左右。如果以鈈-239為燃料，鈀-107的產率比用鈾-235為燃料時要高。其放射性很弱。起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的萬分之一。鈀屬貴金屬，化學性質不活潑。
  • 碘-129半衰期在七種長壽裂變產物中最長：1570萬年。它放射性也很弱，起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的1%。但放射性碘卻對生物構成重大的核威脅，因爲碘是許多生物必須的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最強，危害也最大。

七種長壽裂變產物的放射性隨時間的變化

如果反應堆以鈾-235為燃料，在乏燃料中，每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的10%；如果反應堆以鈾-235（65%）和鈈-239（35%）為燃料，在乏燃料中，每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的25%。

乏燃料冷卻1000年后，中等壽命裂變產物銫-137和鍶-90的放射性降低到和長壽裂變產物持平的水平。如果錒系元素沒有分離的話，將比中等壽命裂變產物和長壽裂變產物的放射性更強。

乏燃料冷卻100萬年后，鍀-99的放射性將首次低於鋯-93。300萬年后，鋯-93的衰變能將低於碘-129。

因爲鍀-99和碘-129對生物危害較大，但同時有較大的中子反應截面，有人正在考慮用核嬗變的方式將它們轉化為危害較小的核素以除去。[15]

參考資料

  1. ^ 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996 [2013-03-17]. ISBN 978-0-309-05226-9. （原始内容存档于2014-07-05）. 
  2. ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318. 
  3. ^ 3.0 3.1 The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy. [2013-03-17]. （原始内容存档于2011-05-30）. 
  4. ^ Howard A. Hawthorne, Editor. COMPILATION OF LOCAL FALLOUT DATA FROM TEST DETONATIONS 1945-1962 - EXTRACTED FROM DASA 1251 - Volume II - Oceanic U.S. Tests (PDF). General Electric Company. May 1979. （原始内容 (PDF)存档于2008-04-10）. 
  5. ^ Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005 (PDF). （原始内容 (PDF)存档于2009-12-20）. 
  6. ^ 虽然镭不是锕系元素，但它紧接在锕系元素锕之前，且有半衰期超过4年，可被列入此表中的同位素，因此镭也被列入其中。
  7. ^ 此表列出的是热中子轰击235U的裂变产额。
  8. ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248. Nuclear Physics. 1965, 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4. 
  9. ^ 是所有半衰期超过四年的同位素中最重的
  10. ^ 半衰期远长于232Th，基本可视为稳定的衰变产物被排除在外，如半衰期8×1015年的113Cd。
  11. ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711. 
  12. ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 互联网档案馆的存檔，存档日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
  13. ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130. 
  14. ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. （原始内容存档 (PDF)于2019-07-10）. 
  15. ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18]. （原始内容存档于2016-01-23）.