Cynhaliwyd Eisteddfod Genedlaethol Cymru 1866 yng Nghaer ar 4-7 Medi 1866, o ddydd Mawrth i ddydd Gwener. Defnyddiwyd yr enw "Caerlleon" yn ogystal â Chaer mewn nifer o ysgrifau y cyfnod.[1]
Cynigiwyd Y Gadair am awdl ar y testun "Môr". Derbyniwyd 13 cyfansoddiad a traddodwyd y feirniadaeth gan Gwalchmai ar ran ei gyd-feirniad Gwrgant. Cyflwynwyd y gadair i "Morydd", sef y Parch Robert Thomas, gweinidog yr Annibynwyr ym Mangor. Nid oedd y bardd buddugol yn bresennol felly fe arwisgwyd ei gynrychiolydd.[2] Gwnaed y gadair o goed derw a gafwyd yn adeiladwaith tŷ Twm o'r Nant.
Eto roedd beirniadaeth gan lawer am Seisnigeiddrwydd yr Eisteddfod Genedlaethol a cynhaliodd y beirdd Eisteddfod brotest yng Nghastell-Nedd yn 1866, bythefnos ar ôl Eisteddfod Caer.[3] Ar yr un pryd, cafwyd ymosodiad cryf ar yr Eisteddfod a'r iaith Gymraeg gan ysgrif olygyddol yn The Times, Llundain. Ar y pryd nid oedd y papur newydd yn datgelu enwau awduron ond fe ganfuwyd yn ddiweddarach mai'r Parchedig Henry Wace oedd yr awdur (a ddaeth yn Deon Caergaint yn 1903).[4]
Cyfeiriadau