La prima moglie di Carlo fu Maria d'Avalos, che fu trovata assieme all'amante e uccisa dal marito nella notte tra il 16 e il 17 ottobre 1590.
Il matrimonio fu infelice a causa dell'avarizia e dei maltrattamenti del marito[3], nonché per la morte prematura dell'unico figlio.
Il 10 settembre 1613 rimase vedova e, benché il testamento del marito le imponesse di rimanere a Gesualdo per poter beneficiare del vitalizio e dei titoli nobiliari, fece ritorno a Modena.
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