Године 1939, постао је члан КПЈ, а 1940. члан Месног комитета КПХ за град Загреб и секретар Универзитетске организације КПХ. Учествовао је и руководио великим студентским демонстрацијама 1. маја 1940, а затим поводом прославе годишњице Октобарске револуције. Помагао је Божидару Аџији и Отокару Кершованију у штампању и растурању „Наших новина“ и друге штампе. У међуратном раздобљу био је три пута хапшен.
Народноослободилачки рат
Априла1941. године, Централни комитет КПХ послао је Чалића у Славонију да помогне рад и проведе реорганизацију партијског рада. Радио је на формирању новог руководства, а реорганизовао је и партијске комитете у Новој Градишки, Пакрацу, Новској, а касније и у Дарувару. Организовао је и проводио прве саботаже и диверзије на терену Окружног комитета КПХ Нова Градишка, а нарочито на прузи Загреб–Београд. Заједно са Павлом Грегорићем организовао је бекство комуниста из затвора у Новској. Од њих и од постојеће партизанске групе формиран је, октобра 1941, партизански одред „Матија Губец“.
После рата, Душан Чалић вршио је многе високе функције у друштвеном и политичком животу. Докторирао је право у Загребу 1946. године, а онда годину дана проводи на Економском институту у Москви. Током 1959. године био је на студијском усавршавању у Сједињеним Америчким Државама, након чега је 1960. године у Загребу објавио књигу Организација научног рада у САД, у којој предлаже да се у југословенску научно-истраживачку праксу имплементирају америчка искуства и модалитети.[1]
У првој Влади НР Хрватске изабран је за министра трговине. Године 1949. изабран је у Централни комитет КПХ, чији је члан био све до 1968. године. Био је потпредседник Савезне планске комисије, а касније и председник Одбора за народну привреду Републичког већа Сабора НР Хрватске. Након формирања Савезног извршног већа (СИВ), обављао је дужност Савезног секретара за послове индустрије и привреде ФНРЈ, 1953. године.
Душан Чалић публиковао је више значајних научних радова из области економских наука, у различитим публикацијама, часописима и студијама, за које је два пута добио награду Хрватске „Божидар Аџија“, 1960. и 1968. године, а исто тако и Награду АВНОЈ-а1973. и Републичку награду за животно дело, 1988. године. Најпознатија дела су му: