Smith begynte å spille gitar etter å ha blitt inspirert av kameraten Dave Murray, som han kjøpte sin første gitar av.[trenger referanse] De to dannet bandet Stone Free, men det tok ikke lang tid før de begge var i andre band. Murray havnet etter hvert i Iron Maiden, mens Smith havnet i Urchin. Han fulgte etter Murray og startet i Maiden fem år senere.
Smith har vært en aktiv låtskriver i Iron Maiden og bidro mye til bandets suksess på 1980-tallet.[trenger referanse] Etter Seventh Son of a Seventh Son (1988) startet han imidlertid sitt eget band, Psycho Motel. I tillegg slapp han et soloalbum i 1990, Silver and Gold. I 1990 sluttet han i Iron Maiden. På slutten av 1990-tallet bidro han som gitarist på to av Bruce Dickinsons soloalbum, og sammen med Dickinson returnerte han til Iron Maiden i 1999.
Utstyr
Gitarer
Smith har brukt mange gitarer. I de tidlige årene brukte han en Les Paul Goldtop 65', en Ibanez Destroyer og en Dean. I de siste årene (før gjenforeningen) brukte han en Lado Earth og sin Jackson med innebygd synth. Han har holdt seg til Stratocaster live, men har begynt og gå over til en Gibson SG som han også brukte i 1983.
Effekter
Dunlop Wah Controller
Yamaha MFC10 Midi Foot Controller
Digitech Whammy Pedal
Ibanez TS-9 Tube Screamer
Mike Hill B.I.S. Isolation Box
Forsterkere
To 300-Watt Marshall 1960A Angled-Front 4x12 Cabinett
med 75-Watt Celestion G12-T75 høytalere
To Marshall 30th Anniversary 6100LM 100-Watt All-Tube Heads