1983년아르헨티나 축구 국가대표팀의 지휘봉을 잡은 그는 1986년 FIFA 월드컵에서 3-5-2 포메이션을 처음으로 선보이며 아르헨티나의 두 번째 우승에 기여했고, 1990년 FIFA 월드컵에서도 준우승을 차지했다. 그가 지휘하는 동안 디에고 마라도나는 빠르게 성장해갔다. 1990년 대표팀 감독직에서 사임한 그는 세비야 FC의 감독으로 부임해 마라도나와 재회했으나, 마라도나는 예전의 기량을 잊어버린 채 몸무게가 불어나 있었다. 그는 1시즌만 끝낸 채 팀을 떠났고 보카 주니어스, 과테말라 축구 국가대표팀과 리비아 축구 국가대표팀을 감독했다. 3년 뒤 에스투디안테스로 돌아왔는데, 리버 플레이트와의 경기 중 샴페인을 마시는 장면이 포착됐었으나, 빌라르도는 게토레이라 해명했고, 과학 수사 결과 게토레이라고 판명된 에피소드도 있었다. 그가 팀을 이끄는 동안 팀의 실력도 향상되었으며, 많은 어린 선수들을 기용했다.
두 번의 아르헨티나 월드컵 우승을 일궈낸 두 감독인 세사르 루이스 메노티와 카를로스 빌라르도는 항상 비교되어 왔다. 두 감독의 전술은 차지를 나타내는데, 좁은 공간에서 활발하게 이루어지는 패스에 의해 이루어지는 창조적이고 서정적 아름다움을 추구하는 축구를 메노티주의(Menottism)이라 하고, 결과를 최우선적으로 여기고 승리하기 위해 걸어잠그고 역습을 펼치는 축구를 빌라르도주의(Bilardism)라 한다. 메노티주의의 선봉장 마리오 켐페스는 패스를 이어받은 후 페널티 에리어 부근에서 활동하는 반면, 빌라르도주의의 디에고 마라도나는 많은 활동량을 보인다. 1978년 FIFA 월드컵 자국 대회에서 우승한 메노티주의보다 1986년 FIFA 월드컵 우승과 1990년 FIFA 월드컵 준우승을 이끌어낸 빌라르도주의가 주로 높은 평가를 받는다.
