Tecnicamente era un passista-scalatore in grado di competere sia nelle corse a tappe che nelle gare in linea.
Stilisticamente non era perfetto, ma il talento era indiscutibile.
Divenne un ciclista professionista nel 1981. Vinse i campionati del mondo su strada nel 1983, quattro anni dopo aver conseguito lo stesso successo fra gli juniores. In seguito si trasferì in Europa e gli fu data l'opportunità di disputare il Tour de France, in cui arrivò terzo nel 1984, secondo nel 1985 dietro al compagno di squadra Bernard Hinault (quell'anno, aggiudicandosi la cronometro di Lac de Vassivière, divenne il primo statunitense a vincere una tappa nella storia del Tour)[1] e primo nel 1986.
Nell'aprile del 1987, durante una battuta di caccia in California, il cognato lo colpì accidentalmente al petto con un fucile a pallini. Il grave incidente costrinse LeMond ad abbandonare l'attività, ma lo statunitense riuscì a recuperare la forma migliore e a ripresentarsi due anni dopo ancora vincente. Si aggiudicò nuovamente il Tour nel 1989, dopo un duello con Laurent Fignon, sul quale prevalse per soli 8 secondi, e nel 1990.
Nel 1990 arriva il tris alla Grand Boucle, dopo uno straordinario duello con un giovane Claudio Chiappucci che a sorpresa lo costrinse a prendersi la maglia gialla solo nella penultima tappa a cronometro.
A partire dalla fine degli anni novanta si diletta nelle corse automobilistiche statunitensi. Dopo avere gareggiato per due anni nella US Formula Ford 2000, ha disputato qualche competizione di velocità turismo e nel 2005 ha provato a disputare la Pikes Peak al volante di una Toyota Corolla WRC. Il tentativo si è concluso con una uscita di strada assai leggera in un fossetto a lato strada, sufficiente però a eliminarlo dalla corsa.
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