Dahulu, kereta api ini merupakan layanan satu-satunya penghubung moda transportasi kereta api pada koridor Semarang - Solo yang beroperasi selain malam hari. Penumpang dari Solo (maupun dari Semarang setelah di Solo) yang ingin menyambung moda ke Semarang dengan kereta api pada saat itu harus menunggu kereta api ini hingga pagi hari atau mengambil kereta api antarkota yang diberangkatkan dari Stasiun Solo Jebres pada sore atau malam hari.
Dengan berlakunya grafik perjalanan kereta api (Gapeka) tahun 2019 yang efektif berlaku mulai 1 Desember 2019, yang mana terjadi perubahan pola operasi rangkaian kereta api Bengawan yang digunakan bersama dengan kereta api Matarmaja, kereta api Kalijaga dihentikan operasionalnya karena tidak adanya rangkaian yang bisa digunakan. Jadwal perjalanan kereta api ini diteruskan oleh kereta api Joglosemarkerto.
Asal usul nama
Nama Kalijaga berasal dari sosok salah seorang Walisongo yang sangat terkenal, Sunan Kalijaga. Dalam konteks perkeretaapian, motto Kalijaga adalah "menjaga tradisi", yang berarti memberikan keberanian pada kereta api ini sekaligus menumbuhkan kebanggaan tersendiri bagi penumpangnya.
Seiring pesatnya transportasi non kereta api dan sepinya peminat, juga karena keuntungan yang ada tidak sebanding dengan biaya operasional untuk kereta jalur lintas ini, apalagi kereta ini bukan kereta komuter, kereta api ini hampir dihentikan operasionalnya,[1]. Namun setelah PT Kereta Api Indonesia mengajukan public service obligation, kereta api ini mengalami reduksi tarif menjadi Rp10.000,00 per orang sekali jalan mulai 1 Oktober2014. Pihak Pemerintah Provinsi Jawa Tengahlah yang meminta operasional kereta ini terus berjalan karena diharapkan kereta api Kalijaga ini dapat menghubungkan kota-kota besar di Jateng dan DIY, serta menjadi poros Joglosemar ke depannya.[2]
Mulai 1 April 2017, kereta api ini sedikit dipangkas rutenya menjadi sampai Stasiun Solo Balapan saja agar langsiran penyimpanan kereta dapat dilakukan dengan mudah mengingat sepur simpan kereta di daerah Solo berada di stasiun ini.
Meskipun okupansi pada hari biasa tergolong sedikit ditambah pengoperasian tol Semarang-Solo yang memangkas waktu tempuh perjalanan menjadi 1 jam, layanan ini pada saat itu masih menjadi alternatif yang lebih diminati oleh masyarakat Kota Semarang maupun Surakarta dibandingkan dengan Kereta api Joglosemarkerto yang tarifnya relatif lebih mahal.
Hanya berisi layanan kereta api yang dioperasikan oleh induk perusahaan. Untuk layanan yang dioperasikan oleh anak perusahaan, lihat Templat:KAI Commuter untuk layanan KAI Commuter, Templat:KAI Bandara untuk layanan KAI Bandara dan Templat:KCIC untuk layanan KCIC/Whoosh