Sokat tett a szegények érdekében, különösen a közbirtokosság intézményének felszámolása nyomán nyomorba süllyedő falusi székelyekért; keresztényszociális gazdasági egyesületek létrehozását szorgalmazta. Nagy figyelmet szentelt az oktatásnak és nevelésnek. Magánvagyonából és papi jövedelméből tanulmányi segélyeket osztott, támogatta az iskolákat és ifjúsági lapok megjelenését. Magán és püspöki jövedelméből főleg a középiskolákat vette gondjaiba, melyekben a jövő vezető rétege nevelkedett. Gyulafehérváron és Csíksomlyónlelkigyakorlatokat rendszeresített papok és tanítók számára. 1913. július 7–10. között egyházmegyei zsinatot tartott Gyulafehérváron; az egyházközségeket püspöksége alatt többször, a városi plébániákat szinte évente meglátogatta.[4]
1919-ben mozgási szabadságát korlátozták: megtiltották, hogy lakását elhagyja, és látogatókat fogadjon. 1925-ben a kisebbségi egyezmény állandó megsértése miatt a protestáns egyházak képviselőivel együtt panasszal fordult a Nemzetek Szövetségéhez.[4] Amikor Románia diplomáciai kapcsolatba lépett a Szentszékkel, a román kormány olyan követeléseket fogalmazott meg, amelyek hátrányosan érintették volna az erdélyi magyar hívőket (például Székelyföld egy részét a bukaresti egyházmegyéhez akarták rendelni.[5]). Ezért Majláth püspök – Glattfelder Gyula csanádi püspökkel és Raymund Netzhammer bukaresti érsekkel együtt tiltakozást fogalmaztak meg. Az 1927-es romániai konkordátum szerint az egyházmegyét újjáalapították Gyulafehérvári egyházmegye néven. A román hatóságokkal állandó harcban állt az Erdélyi Római Katolikus Státus jogaiért és a magyar iskolákért.[4]
1935 novemberétől haláláig Budapesten ápolták, ezért 1936-ban egészségi okokból visszavonult hivatalától; ekkor Vorbuchner Adolfot nevezték ki mellé koadjutor püspökké. 1938 áprilisában lemondott a püspökségről; május 28-án XI. Piusz pápa szoteropoliszi címzetes érsekké nevezte ki.[4]
Majláth Gusztáv Károly gróf erdélyi püspök beszéde. Elmondotta a római katolikus státusgyűlésen 1902. XI. 13-án. Hely nélkül, 1902[4]
Emlékezete
1899 és 1900 között Gyimesközéplokra építtetett egy iskolát, amely a nevét viseli.
A csíkszeredai Márton Áron Főgimnáziumban két szobra is áll: gipszből készült mellszobra az iskola második emeleti feljárójánál, míg bronzszobra az iskola bejárata előtt látható. A gimnázium emlékcsarnokában márványtábla is hirdeti emlékét.
Erdélyi katolikus nagyok. Szerk. Bíró Vencel, Boros Fortunát. Kolozsvár, Szent Bonaventura könyvnyomda, 1941
Beke Margit: Az esztergomi (esztergom-budapesti) főegyházmegye papsága 1892–2006. Bp., Szent István Társulat, 2008
Incze Dénes: Erdély katolikus nagyjai. Tusnádfürdő, [Szerző], 2003
Erdélyi lexikon. Szerk. Osváth Kálmán. Oradea-Nagyvárad, Szabadsajtó Könyv- és Lapkiadó Rt., 1928
Balogh Margit-Gergely Jenő: Egyházak az újkori Magyarországon 1790–1992. Budapest, História – MTA Történettudományi Intézete, 1996. (História könyvtár. Kronológiák, adattárak 4.)
Ferenczi Sándor: A gyulafehérvári (erdélyi) főegyházmegye történeti névtára. Budapest-Kolozsvár, Szent István Társulat-Verbum, 2009
.jpg)
.svg){kind=small}