Jelentős oktatásszervezési feladatokat látott el mint a Katolikus Tanügyi Tanács és a Magyar Katolikus Tanítók Országos Szövetségének védőelnöke. 1912-ben saját vagyonából megalapította Pécsett a Pius Gimnáziumot (ma Janus Pannonius Gimnázium) és annak 130 diákot befogadó internátusát. 1911. március 25-én útjára indította a Dunántúl című napilapot, 1914-ben már nyomdát is alapított. Az első világháború idején a szerb megszállás alatt is mindvégig helyén maradt, birtokait zárolták.
Emlékkötet Zichy Gyula tiszteletére; szerk. Horváth István, Kikindai András; Historia Ecclesiastica Hungarica Alapítvány–Pécsi Püspökség, Bp.–Pécs, 2007 (Egyháztörténeti tanulmányok a Pécsi Egyházmegye történetéből)