De ynternasjonale trochbraak kaam foar Caballé yn 1965, doe't se ynfoel yn 'e titelrol foar de siik rekke Marilyn Horne, by in opfiering fan Gaetano Donizetti syn Lucrezia Borgia yn it New YorkskeCarnegie Hall. It publyk wie dêr sa fan har ûnder de yndruk dat se nei ôfrin in steande ovaasje krige dy't 25 minuten oanhold. Wat har prestaasje yn dizzen noch grutter makke, wie dat Caballé ûnbekend wie mei de opera en dat se harsels de rol fan Lucrezia Borgia yn minder as in moanne tiid oanleard hie. Mei dit optreden yn Carnegie Hall wie har reputaasje yn operafermiddens wrâldwiid fêstige.
Yn 1966 spile Caballé foar it earst mei de Philadelphia Lyric Opera Company, as Maddelena di Coigny yn Andrea Chénier, fan Umberto Giordano. Datselde jiers trede se ek foar it earst op yn Itaalje, yn it Maggio Musicale Fiorentino yn Florâns, as Leonora yn Giuseppe Verdi syn Il Trovatore. Datselde jiers waard se as kommandeur opnommen yn 'e Oarder fan Isabella de Katolike, ien fan 'e heechste Spaanske boargerlikeûnderskiedings. Yn 1967 song se yn it Maggio Musicale Fiorentino yn Il Pirata fan Bellini. Letter yn 1967 kearde se werom nei Philadelphia, dêr't se de titelrol hie yn Tosca en Madama Butterfly, beide fan Puccini, wylst se yn 'e Metropolitan Opera trije heldinnen fan Verdi fertolke: Leonora yn Il Trovatore, Desdemona yn Otello en Violetta yn La Traviata. Benammen dy lêste rol smiet har fierdere ferneamdheid op by it Amerikaanske operapublyk.
Heechtijdagen
Caballé kearde yn 1968 werom yn 'e Metropolitan Opera mei de titelrol yn Luisa Miller, fan Verdi, en nei Philadelphia mei de rol fan Imogene yn Bellini syn Il Pirata. It jiers dêrop song se yn 'e Metropolitan Opera de rol fan Liù yn Puccini syn Turandot, mei Birgit Nilsson yn 'e titelrol, en James King as Calàf, wylst se yn Philadelphia jitris de titelrol yn Lucrezia Borgia fertolke. Ek yn 1969 hie se de rol fan Elisabetta di Valois yn in rige opfierings fan Verdi syn Don Carlo, dy't yn 'e Arena di Verona yn Veronaregissearre waard troch Jean Vilar. As tsjinspilers hie se dêrby Plácido Domingo en Piero Cappuccilli. Sels rûn se dêrby op krukken om't se earder dat jier yn New York in ûngemak hân hie.
Yn 1970 song Caballé foar it earst yn La Scala, yn Milaan, dêr't se op 'e nij de titelrol yn Lucrezia Borgia fertolke. Ek song se nochris Leonora yn Philadelphia en trede se op yn 'e Metropolitan Opera as Amelia yn in mei loovjende kritiken ûntfongen opfiering fan Un Ballo in Maschera, fan Verdi. Yn 1972 hie Caballé har earste optreden mei The Royal Opera, yn it LondenskeCovent Garden, en mei de Lyric Opera of Chicago yn Chicago, beide kearen yn 'e rol fan Violetta yn La Traviata. Datselde jiers kearde se ek wer werom nei de Metropolitan Opera yn New York, no yn 'e rol fan Elisabetta yn Don Carlo, mei Franco Corelli yn 'e titelrol. Fierders song se yn Philadelphia de titelrol yn Norma, fan Bellini. Yn 1973 stie Caballé wer yn Chicago op 'e planken mei de titelrol yn Maria Stuarda, fan Donizetti, wylst se nochris Violetta song yn Philadelphia. Yn 'e Metropolitan Opera hie se op 'e nij de titelrol yn Norma, diskear mei as tsjinspilers Carlo Cossutta as Pollione en Fiorenza Cossotto as Adalgisa.
Yn 1974 hie Caballé yn jannewaris de titelrol yn Aida fan Verdi yn it Liceu yn Barseloana, spile se yn maart yn I Vespri Siciliani, ek fan Verdi, yn 'e Metropolitan Opera yn New York, en yn dyselde moanne yn Parisina d'Este yn Carnegie Hall, ek yn New York. Yn april song se titelrol fan Norma yn it Bolsjojteäter yn Moskou en spile se yn Adriana Lecouvreur yn La Scala, yn Milaan. Yn july fan dat jier waard se yn it FrânskeOrange filme as Norma troch regisseur Pierre Jourdain. Ek naam se dy moanne Aida op mei Riccardo Muti, wylst se yn augustus mei Giuseppe Di Stefano ferskate duëtten opnaam. Yn septimber ûndergie Caballé in swiere operaasje om in goedaardige tumor út har ûnderbúk wei te nimmen. Neitiid bettere se relatyf fluch op, sadat se begjin 1975 al wer optredens fersoarge.
Underwilens hie Caballé doe trije kear in Grammy Award wûn foar opnames fan har optredens: yn 1966 foar Rossini Rarities, yn 1968 foar La Bohème fan Puccini en yn 1974 foar Cosi fan Tutte fan Mozart. Ferskate oare opnamen waarden foar in Grammy nominearre. Yn 1975 waard Caballé beneamd yn 'e Spaanske Boargerlike Oarder fan Alfûns X, de Wize. Se song yn 1976 yn 'e Metropolitan Opera sawol Norma as Aida, wêrby't se yn dy lêste rol gearwurke mei Robert Nagy as Radamès en Marilyn Horne as Amneris. Ek fertolke se de titelrol yn Ariadne auf Naxos fan Richard Strauss, en song se Mimi yn La Bohème fan Puccini, mei as tsjinspiler Luciano Pavarotti yn 'e rol fan Rodolfo. Yn 1977 trede Caballé foar it earst op mei de San Francisco Opera, yn 'e titelrol yn Turandot, fan Puccini. De folgjende tsien jier kearde se mear as tsien kear werom yn San Francisco, mei rollen as Elvira yn Verdi syn Ernani en de titelrollen yn La Gioconda fan Amilcare Ponchielli, Semiramide fan Gioachino Rossini en Tosca fan Puccini.
Lettere jierren
Tsjin dy tiid hie Caballé har stim wat fan syn iere suverens ferlern, dat se begûn mear dramatyk te lizzen yn rollen dy't dêr ferlet fan hiene. Yn 1978 song se Tosca yn San Francisco mei Pavarotti as tsjinspiler, Norma yn Madrid en Adriana Lecouvreur yn 'e Metropolitan Opera mei José Carreras as tsjinspiler. Ek yn 'e 1980-er jierren kearde se faak werom yn 'e Metropolitan Opera, yn rollen lykas Tosca (1980) en Elisabetta (1985). Ek song se dêr konserten yn 1981 en 1983. Har lêste optreden yn 'e Metropolitan Opera wie op 10 oktober1985, yn 'e rol fan Tosca, mei Pavarotti as Cavaradossi en Cornell MacNeil as Scarpia.
Yn 1984 liet Caballé harsels yn 'e rol fan Adalgisa yn Norma opnimme mei orkestrale begelieding ûnder lieding fan dirigintRichard Bonynge. (Yn 1972 hie se harsels ek al yn 'e titelrol fan dy opera opnimme litten.) Hoewol't de komponist, Vincenzo Bellini, de rol fan Adalgisa oarspronklik skreaun hie foar in sopraan, wurdt dy tsjintwurdich ornaris songen troch in mezzosopraan. Caballé wie ien fan 'e mar in pear sopranen dy't yn dy rol opnommen binne, hoewol't se al oer de fyftich wie doe't de opname makke waard (en har stim sadwaande navenant leger wurden wie).
Yn 1987 berikte Caballé in totaal oar publyk doe't se op fersyk fan it Ynternasjonaal Olympysk Komitee (IOC) it duëtBarcelona opnaam mei Freddie Mercury, de lead-sjonger fan 'e IngelskerockbandQueen. Dat liet gie oer Caballé har bertestêd Barseloana en waard letter it offisjele liet fan 'e Olympyske Simmerspullen dy't dêr yn 1992 holden waarden. Mercury wie in grut bewûnderder fan Caballé, mei't er har stim beskôge as "de bêste fan 'e wrâld." Barcelona waard earst útbrocht as in single, letter folge troch in album mei net inkeld dat liet, mar ek oare resultaten fan 'e gearwurking tusken de beide sjongers. Doe't yn 1999 de finale fan 'e Champions League fan 'e UEFA yn it Camp Nou-stadion yn Barseloana holden waard, song Caballé it liet Barcelona nochris live, wylst foar it oandiel yn it duët fan Mercury, dy't yn 1991 oan AIDS kommen wie te ferstjerren, opnames brûkt waarden.