Senator Robert Kennedy mördades 1968 och guvernörNelson Rockefeller utnämnde Goodell till USA:s senat. Goodell uppfattades under sin tid i senaten 1968-1971 som en liberal republikan, trots att han hade varit relativt konservativ under tiden i representanthuset. De mera konservativa republikanerna i New York ville inte stödja guvernör Rockefellers liberala linje i 1970 års kongressval och ställde sig bakom James L. Buckley som kandiderade för New York Conservative Party. Goodell, som var den officiella republikanska kandidaten, blev bara trea i det årets kongressval, efter Buckley och demokratenRichard Ottinger.