Moore tillträdde 1932 på nytt som guvernör. Den 1 mars 1932 kidnappades Charles Lindberghs son Charles, Jr., 20 månader gammal i Hunterdon County. Han återfanns mördad den 12 maj 1932. Guvernör Moore blev känd i hela USA tack vare den framträdande roll han tog på sig i undersökningarna av det berömda mordfallet. Moore efterträddes i januari 1935 som guvernör av Harold G. Hoffman.
Moore besegrade sittande senatorn Hamilton Fish Kean i senatsvalet 1934. Han tillträdde som senator för New Jersey 4 mars 1935. Han avgick 17 januari 1938 för att tillträda som guvernör en tredje gång. Den tredje gången efterträddes han 1941 som guvernör av Thomas Edisons son Charles Edison.
Moores grav finns på Bayview - New York Bay Cemetery i Jersey City.