Successivamente, si arruolò nell'esercito britannico e prese parte alla guerra dei sette anni, combattendo nell'assedio di Belle-Île-en-Mer e come capitano in Portogallo, dove rimase anche dopo la fine della guerra. Nel 1763, infatti, Brydone chiuse la sua carriera militare e visitò il paese, per poi spostarsi in Francia. Lì, iniziò a lavorare come travelling tutor: avrebbe viaggiato in Europa, accompagnando in qualità di tutore dei ricchi giovani britannici. Nel 1764, si trasferì quindi in Svizzera e si stabilì a Losanna[1].
Al seguito del lord partì nel 1767 per un viaggio fra Italia e Malta. Giunse in Sicilia nella primavera del 1770. Visitò l'isola rimanendo colpito dallo splendido scenario portuale della città di Messina con la cosiddetta "Palazzata" o "Teatro marittimo", dal vulcano Etna, da Taormina, Siracusa e da Palermo dove ebbe modo di vedere il Festino di Santa Rosalia. Descrisse anche la «degna confraternita» ovvero l'intrecciato connubio fra nobiltà, potere locale e malfattori. Rientrò in Scozia nel 1771, dopo essere ripassato da Napoli, Roma e Svizzera[2].
Pubblicò Viaggio in Sicilia e a Malta l'8 aprile 1773 e poco dopo ricominciò a viaggiare come precettore: visitò Svizzera, Francia, Austria, Germania, Ungheria, Polonia e Russia. Nel 1783 smise di viaggiare e nel 1785 si sposò con Mary Robertson, da cui nacquero le figlie Mary, Elizabeth e Wilhelmina. Da quel momento, non si mosse più dalla Gran Bretagna, pur continuando ad effettuare degli esperimenti e a studiare tutte le nuove pubblicazioni scientifiche. Rimase in contatto con molti amici sparsi in tutta Europa e Walter Scott gli dedicò il poemettoMarmion[2].
Sin dalla fine della sua breve esperienza universitaria, Brydone si è dedicato costantemente allo studio dell'elettricità. La grande influenza che ebbero su di lui i lavori di Franklin lo spinsero a scrivere ed inviare varie relazioni alla Royal Society, che le pubblicò nel proprio organo ufficiale. I suoi studi proseguirono sulle Alpi, una decina d'anni dopo, dove effettuò delle rilevazioni e degli esperimenti sull'aria, la temperatura e l'elettricità ad alta quota.
Al rientro scrisse una serie di lettere indirizzate allo scrittore inglese William Beckford di Somerly, che verranno raccolte e pubblicate nel 1773 nell'opera di grande successo «A tour through Sicily and Malta». L'opera uscirà l'anno dopo in tedesco, a Lipsia e nel 1775 in francese.
Fu membro della Massoneria e fece da tramite tra la loggia di San Giovanni di Scozia di Palermo, che praticava il rito inglese, e le logge inglesi Perfect Union e Well Chosen Lodge, dalle quali dipendeva[3].