Moncoutié passò professionista nel 1997 e da allora corse con i colori della squadra francese Cofidis fino al termine della carriera, nel 2012. La sua prima vittoria, nel 1999, fu una tappa del Giro del Delfinato. Vanta due vittorie di tappa al Tour de France, nel 2004 e nel 2005, giunte entrambe dopo lunghe fughe.
Di notevole importanza, nel 2008 la vittoria di una tappa e, soprattutto, della classifica finale della classifica degli scalatori alla Vuelta a España con l'arrivo a Madrid in maglia arancione. Nel 2009 con una poderosa azione si impone in una tappa del Giro del Delfinato; ma è alla Vuelta a España che ottiene le maggiori soddisfazioni: protagonista di diversi attacchi, ottiene una prestigiosa vittoria, dopo un'interminabile fuga, a Sierra Nevada e conquista per il secondo anno consecutivo la maglia granata (ex arancione) di miglior scalatore.
Nel 2010 partecipa alla Vuelta a Espana con l'obiettivo di vincere ancora una volta la classifica scalatori oltre a qualche tappa. Vince l'ottava frazione portando a tre i successi, in carriera nella corsa spagnola, e riesce a riconfermare la vittoria nella classifica degli scalatori, che si aggiudica per la terza volta consecutiva. Nel 2011 partecipa alla Vuelta a España. Trionfa nella 11ª tappa con arrivo a Manzaneda. Arriva in maglia a pois blu a Madrid e vince, ancora una volta, e per la quarta volta consecutiva, la classifica degli scalatori.
Nell'autunno del 2012 annuncia il ritiro dall'attività[2].
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