עם כניסת הנאצים לפריז ביוני 1940 נמלט פונטקורבו לספרד ומשם הגיע לארצות הברית בה השיג עבודה בחברת נפט בטולסה שבמדינת אוקלהומה. בשל דעותיו השמאליות לא נקרא פונטקורבו להצטרף לפרויקט מנהטן בו פותחה פצצת האטום, אך בשנת 1943 הוא נקרא להצטרף למעבדת מונטריאול בקנדה שסייעה לפרויקט מנהטן. בקנדה הגיש פונטקורבו בקשה לקבלת אזרחות בריטית.
בתוכנית האטום הבריטית ועריקתו
לאחר שקיבל אזרחות בריטית יצא פונטקורבו בשנת 1948 לבריטניה והצטרף לתוכנית הגרעין הבריטית בתחנת הניסויים האטומית בהרוול. בשנת 1950 הוא נתמנה לתפקיד ראש המחלקה לפיזיקה באוניברסיטת ליברפול ואמור היה להתחיל בתפקידו בינואר 1951. למרות המינוי, ב-31 באוגוסט 1950, בהיותו בחופשה באיטליה יצא עם אשתו הלנה מיאנה ושלושת ילדיו לסטוקהולם ומשם המשיכו בדרכם לפינלנד. בני המשפחה הוסעו במכונית של השגרירות הסובייטית לנמל ויצאו בספינה לברית המועצות.
בברית המועצות
עריקתו של פונטקורבו גרמה לדאגה בשירותי הביון של מדינות המערב, שחששו מהעברת סודות הנשק הגרעיני לברית המועצות, לאחר שכחצי שנה קודם לכן ב-1 במרץ 1950 הועמד לדין בארצות הברית מדען האטום הבכיר קלאוס פוקס, ונמצא אשם בהעברת מידע גרעיני לסובייטים ונדון ל-14 שנות מאסר. החששות הופגו כאשר נתברר כי לפונטקורבו הייתה גישה מוגבלת בלבד למידע סודי.
חמש שנים לאחר עריקתו, בפברואר 1955, נתן פונטקורבו בגלוי אישור לכך כי הוא נמצא בברית המועצות. היה זה כשפרסם בשני העיתונים הסובייטיים החשובים ביותר, פראבדה, ביטאון המפלגה הקומוניסטית של ברית המועצות ואיזבסטיה, ביטאון ממשלת ברית המועצות, מאמר פרי עטו הקורא לאיסור הנשק הגרעיני. במאמר הגדיר עצמו כ"פרופסור ובעל פרס סטלין". במקביל הופיע במסיבת עיתונאים בה הסביר את מניעיו לעזוב את המערב ולעבוד בברית המועצות. שנים רבות לא יצא פונטקורבו מברית המועצות. לראשונה עשה כן בשנת 1978 כאשר הגיע לביקור באיטליה ארץ הולדתו.
ברונו פונטקורבו נפטר בדובנו בשנת 1993. גופתו נשרפה על פי צוואתו. מחצית מאפרו נטמנה בבית הקברות הפרוטסטנטי של רומא ומחצית נטמנה בדובנו. בן 80 היה במותו.