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Il occupe différentes fonctions de haut rang au bureau du budget sous la présidence de Richard Nixon et Gerald Ford. Il quitte l’administration lors de l’arrivée au pouvoir du démocrate Jimmy Carter pour faire carrière dans les affaires. D’abord PDG de la multinationale International Paper, il prend ensuite la tête du numéro un mondial de l’aluminium, Alcoa[2].
Secrétaire au Trésor entre 2001 et 2002, il plaide en faveur du libéralisme économique et s'oppose à l'aide au développement en faveur des pays pauvres, estimant que les sommes investies sont du « gâchis »[3]. Il démissionne le , à la suite des différentes pression de l'administration Bush et aux différences de vues concernant notamment la politique économique à mener. Il estime que « George W. Bush était comme un aveugle entouré de sourds ».
En janvier 2004, il revient sur le devant de la scène à la suite de la parution du livre The Price of Loyalty (en françaisLe prix de la loyauté), très critique sur la politique et les comportements de l'administration Bush.
(en-US) Ron Suskind, The Price of Loyalty : George W.Bush, the White House, and the Education of Paul O'Neill, Simon & Schuster, 2004, (ISBN0-7432-5545-3)