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Lorsqu'en 1890 le duc Adolphe monta sur le trône grand-ducal de Luxembourg, il devint le souverain d'une population catholique. Plus rien ne s'opposait au mariage de Guillaume et de Marie-Anne, celui-ci étant même souhaitable.
Le mariage eut lieu en 1893. Lors du contrat de mariage, il fut décidé que les garçons à naître seraient élevés dans la religion protestante et les filles dans la foi catholique. Comme le couple n'eut que six filles, ceci faisait coïncider la religion des futur(e)s souverain(e)s du Luxembourg avec celle de leurs sujets. Cependant, le Luxembourg étant régi par la loi salique, les filles ne pouvaient pas monter sur le trône luxembourgeois.
En 1905, l'oncle du grand-duc, Nicolas Guillaume de Nassau, décède. Il ne reste alors qu'un seul héritier légitime par les hommes, son fils Georges Nicolas de Merenberg. Mais celui-ci est le fruit du mariage morganatique de ses parents. En 1907, gravement malade à la suite d'attaques cérébrales, Guillaume IV déclara son cousin et les comtes de Merenberg non-dynastes, et choisit pour lui succéder sa fille Marie-Adélaïde qui avait 13 ans. Il confia la régence à son épouse Marie-Anne de Bragance.
Guillaume IV appartient à la huitième branche (branche cadette de Nassau-Weilburg), elle-même issue de la septième branche (branche aînée de Nassau-Weilburg) de la maison de Nassau. Cette lignée cadette appartient à la tige valmérienne qui donna des grands-ducs au Luxembourg.
Guillaume IV fut le dernier héritier direct par la lignée masculine de la branche cadette de Nassau-Weilburg. Par sa fille Charlotte, il est l'arrière-grand-père de l'actuel grand-duc Henri.
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