Le diocèse a été érigé canoniquement le sous le nom de diocèse de Harbour Grace (Dioecesis Portus Gratiae en latin). Auparavant, son territoire faisait partie du diocèse de Terre-Neuve (de nos jours, l'archidiocèse de Saint-Jean)[1],[3]. Son premier évêque fut John Dalton, un franciscain originaire d'Irlande[1],[3].
Le , le diocèse perdit une partie de son territoire lors de l'érection de la préfecture apostolique de Placentia qui a été dissoute et intégrée au diocèse de Saint-Jean en 1891[1],[4]. Le , il perdit à nouveau une partie de son territoire lors de l'érection du vicariat apostolique du Labrador (de nos jours, le diocèse de Labrador City-Schefferville)[1],[3]. Le , il a été renommé en diocèse de Harbour Grace-Grand Falls (Dioecesis Portus Gratiae-Grandfallensis en latin). Le , il adopta son nom actuel, soit diocèse de Grand Falls (Dioecesis Grandicataractensis en latin)[1],[3].