Ο Παΐσιος διετέλεσε Πατριάρχης Αλεξανδρείας μεταξύ των ετών 1657 και 1678.

Ως Πατριάρχης πήγε στη Μόσχα κατόπιν πρόσκλησης του Τσάρου Αλεξίου, όπου έλαβε μέρος σε Σύνοδο η οποία καταδίκασε τον Πατριάρχη Μόσχας Νίκωνα για υπέρβαση καθηκόντων. Διέμεινε χρόνια στη Ρωσία και εξασφάλισε σημαντική οικονομική βοήθεια για το Πατριαρχείο Αλεξανδρείας από τον Τσάρο.

Η μακρά διαμονή του στη Ρωσία, χώρα μη φιλική προς την Οθωμανική Αυτοκρατορία (ακολούθησε μεταξύ τους πόλεμος), οδήγησε σε δυσφορία των αρχών, και πιέσεις προς το Πατριαρχείο για αντικατάστασή του^[1]. Έτσι, τον Νοέμβριο του 1665, Συνοδική Απόφαση επί Πατριάρχη Παρθενίου Δ΄ τον καθαίρεσε από τον θρόνο του^[2], επικαλούμενος την πολυετή απουσία του από την Αίγυπτο. Η απόφαση καθαίρεσης όμως δεν έγινε δεκτή από το ποίμνιο και με τη βοήθεια της ρωσικής διπλωματίας επανήλθε^[3].

Το 1678 παραιτήθηκε από τον Πατριαρχικό Θρόνο λόγω γήρατος.

• Δικτυακός τόπος Πατριαρχείου Αλεξανδρείας