Sprzeciwiał się bułgarskiemu ruchowi narodowo-cerkiewnemu, w Edirne współpracował z władzami tureckimi przeciwko działaniu kształtującego się Egzarchatu Bułgarskiego (utworzonego w 1870). W 1879 został napadnięty w Edirne przez Bułgarów; życie uratowała mu interwencja oficerów rosyjskich. Rok później został przeniesiony na katedrę nicejską, pozostał na niej przez sześć lat, po czym po raz drugi objął zarząd metropolii adrianopolskiej[1].
W 1887 został wybrany na patriarchę Konstantynopola. Jego elekcja odbyła się w kontrowersyjnych okolicznościach. Kandydaturę Dionizego wspierał premier Grecji Charilaos Trikupis oraz greccy nacjonaliści. Znaczna część wiernych – Greków żyjących w Konstantynopolu – życzyła sobie jednak, by na tron patriarszy powrócił Joachim III[1], który zrezygnował z urzędu w 1880[2]. Niechętna kandydaturze metropolity nicejskiego była również dyplomacja rosyjska. Dionizy został intronizowany na urząd 26 stycznia 1887[1].
Głównym problemem Patriarchatu w okresie sprawowania urzędu przez Dionizego była kwestia walki o zachowanie dotychczasowych rozwiązań prawnych dotyczących chrześcijan w Imperium Osmańskim. W 1890 patriarcha zaprotestował przeciwko coraz częstszym przypadkom wtrącania się władz tureckich w funkcjonowanie szkół greckich oraz stawianiu świeckich Greków oraz greckich kapłanów prawosławnych przed sądami tureckimi zamiast kierowania ich spraw do odrębnych sądów. Dionizy V sprzeciwiał się również rozwojowi Egzarchatu Bułgarskiego, w szczególności protestował przeciwko decyzjom sułtana zezwalającym Bułgarom na tworzenie biskupstw w Macedonii[1]. Widząc, że jego skargi nie spotkały się z pozytywną odpowiedzią, 23 lipca 1890 Dionizy V ogłosił rezygnację z urzędu. W tej sytuacji Święty Synod nakazał zamknięcie wszystkich cerkwi Patriarchatu Konstantynopolitańskiego w Imperium Osmańskim, zabronił sprawowania sakramentów i odprawiania nabożeństw poza podstawowymi. Święty Synod i Rada Mieszana przy Patriarchacie Konstantynopolitańskim wezwały do zwołania Soboru Powszechnego, który rozstrzygnąłby kwestię przynależności metropolii w Macedonii i wystąpiłby w obronie praw chrześcijan, którymi tradycyjnie dysponowali w państwie tureckim. Ostatecznie 24 grudnia 1890 wielki wezyr Imperium Osmańskiego ogłosił, że przywileje Patriarchatu pozostawały w mocy. Wówczas Dionizy V powrócił do sprawowania urzędu[1]. W roku następnym zmarł.
