Nel 1891 fondò la rivista letterariaLa conque, che pubblicò opere di artisti parnassiani e simbolisti; maestri come Mallarmé, Moréas, lo stesso Leconte de Lisle o il più famoso Verlaine, insieme ad altri giovani poeti in quel momento sconosciuti come Valéry, Gide o lo stesso Louis.[1]
La sua prima raccolta, apparsa nel 1893, fu seguita l'anno successivo dal suo lavoro più conosciuto, Les Chansons de Bilitis, classico esempio di mistificazione letteraria in quanto l'autore fece passare questi poemi per una semplice traduzione di opere di una poetessa greca contemporanea a Saffo, Bilitis appunto. Questa sua seconda raccolta di brevi poemi in prosa poetica è segnata dalle influenze del Parnaso ellenicizzante e del simbolismo con un profondo gusto sensuale, bucolico nella prima parte ma venato di elegante erotismo.[1]
Nel 1895 inizia la relazione con la sorella di 17 anni della sua amante Marie de Heredia, Louise, che sposa nel 1899, pur continuando la relazione con la cognata (il figlio Pierre de Régnier era probabilmente figlio di Louys).[1]
Nel 1917, alcuni anni dopo il divorzio da Louise (1913) e alcune relazioni con attrici tra cui Claudine Roland, va a convivere con Aline Steenackers (sorellastra di Claudine) e la sposa nel 1923. Nascono tre figli (non si sa se figli biologici dell'anziano e malato Louys): Gilles (1920), Suzanne (1923) Claudine (1924).[1] Muore di enfisema polmonare a 55 anni dopo un periodo di salute declinante e viene sepolto al cimitero di Montparnasse.[1]