Ha cominciato la sua carriera con il Kryl'ja Sovetov Mosca: dopo la retrocessione del 1948[1], passò allo Spartak Mosca, in cui ha trascorso 10 stagioni.
Con lo Spartak ha vinto quattro campionato e due coppe sovietiche, conquistando per tre volte il titolo di capocannoniere.
Esordì l'8 settembre 1954 nell'amichevole contro la Svezia, in cui mise a segno una doppietta[2]. Con la nazionale vinse l'oro ai Giochi olimpici di Melbourne
Allenatore
Smessi i panni del calciatore, divenne immediatamente allenatore dello stesso Spartak Mosca che guidò in due periodi: dal 1960 al 1965 e dal 1967 al 1972; arricchì così la sua bacheca con altri due campionati sovietici, oltre e a tre coppe sovietiche.
Passato all'Ararat, nel 1973 conquistò l'accoppiata Coppa - Campionato. Tra il 1977 e il 1979 fu alla guida della nazionale sovietica; in seguito allenò nuovamente l'Ararat e il Čornomorec'.
Nel 1988, in seguito a problemi cardiaci del CT sovietico Valerij Lobanovs'kyj, Simonjan è richiamato sulla panchina della Nazionale sovietica in sua sostituzione: guida l'URSS nel solo match del 23 marzo 1988, un'amichevole giocata contro la Grecia e vinta 4-0 grazie a tre reti di Oleh Protasov e un gol di Hennadij Lytovčenko,[3] prima di essere rimpiazzato con Jurij Morozov.
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