Harmon fu scelto nel corso del terzo giro del Draft 2013 dai New England Patriots[2]. Debuttò come professionista nella vittoria della settimana 2 contro i New York Jets mettendo a segno un tackle[3]. Il primo intercetto in carriera lo fece registrare nella settimana 8 su Ryan Tannehill dei Miami Dolphins[4] e un altro la settimana seguente contro i Pittsburgh Steelers[5].
Dopo avere fatto registrare un solo intercetto nella stagione regolare 2014, il 10 gennaio 2015, nel divisional round dei playoff, ne mise a segno uno decisivo su Joe Flacco[6], contribuendo alla vittoria dei Patriots sui Ravens per 35-31, avanzando alla finale della AFC[7]. A fine anno si laureò campione NFL battendo i Seattle Seahawks nel Super Bowl XLIX.
Harmon aprì la stagione 2015 con un intercetto su Ben Roethlisberger nella vittoria su Pittsburgh[8].
Il 5 febbraio 2017 vince il suo secondo Super Bowl, il LI, disputato dai Patriots contro gli Atlanta Falcons e vinto dai primi, ai tempi supplementari (prima volta nella storia del Super Bowl), con il punteggio di 34-28.
Alla fine della stagione 2018 Harmon vinse il Super Bowl LIII battendo i Los Angeles Rams per 13-3, conquistando il suo terzo anello.[9]
Detroti Lions
Il 19 marzo 2020 Harmon fu scambiato con i Detroit Lions assieme a una scelta del settimo giro per una scelta del quinto giro del Draft NFL 2020.[10]
Atlanta Falcons
Il 15 aprile 2021 Harmon firmò un contratto di un anno con gli Atlanta Falcons.
Las Vegas Raiders
Il 24 marzo 2022 Harmon firmò da unrestricted free agent con i Las Vegas Raiders[11].
Baltimore Ravens
Il 12 settembre 2023 Harmon firmò per la squadra di allenamento dei Baltimore Ravens.[12]
Chicago Bears
Il 3 ottobre 2023 Harmon lasciò la squadra di allenamento dei Ravens per firmare con i Chicago Bears.[13] Poco più di un mese dopo, l'8 novembre 2023, fu svincolato dopo aver collezionato tre presenze, di cui una da titolare, ed un totale di sei tackle.[14]
Cleveland Browns
Il 22 novembre 2023 Harmon firmò per la squadra di allenamento dei Cleveland Browns.[15] Il 13 dicembre 2023 fu promosso nel roster attivo.[16]
Respinto dalla Costa Rica per possesso di marijuana
Il 24 marzo 2018 nel bagaglio di Harmon arrivato in Costa Rica in aereo fu trovata della marijuana e della paraphernalia: in particolare furono rinvenuti 58 grammi di marijuana, tre fialette di olio di cannabis, una caramella di THC e altri 4,3 grammi di marijuana compressa in quattro barattoli. Harmon non fu arrestato ma gli fu negato l'accesso nel Paese e fu rimandato indietro negli Stati Uniti.[17]
^(EN) Pro Football Draft History: 2013, Pro Football Hall of Fame, 27 aprile 2013. URL consultato il 30 aprile 2013 (archiviato dall'url originale il 28 settembre 2013).
