A brazil labdarúgó-válogatottal1958-ban és 1962-ben világbajnoki címet szerzett. Ő volt az első brazil világbajnok labdarúgó, aki csapatkapitányként vezette a Seleçãot a dobogó legfelső fokára és emelhette fel a győztesnek járó trófeát. Az 1966-os labdarúgó-világbajnokságon szintén tagja volt a válogatott keretének, de ekkor nem kis meglepetésre már a csoportkör után búcsúzni kényszerültek.
A Maracanã stadion bejáratánál egy szobrot mintáztak róla, amely felemelt kézzel ábrázolja, amint a magasba tartja a Rimet-kupát. A válogatottban 1957 és 1966 között 51 alkalommal lépett pályára.