חבר הנהלת "הסוכנות היהודית" בירושלים וראש מחלקת העלייה שלה; במשך 14 שנות כהונתו בתפקיד זה העלו ארצה למעלה מחצי מיליון יהודים מכל קצוות תבל.
ראש העיר הנבחר הראשון של ירושלים לאחר קום המדינה, בין השנים 1950–1952 וממעמדו זה הוצב במקום ה-120 והאחרון ברשימת הפועל המזרחי לכנסת השנייה ב-1951. על תקופת כהונתו כראש עיר כתב בזמנו שופטביהמ"ש העליוןש"ז חשין: "שרגאי עמד על שלו. גילה דעתו באומץ לב, סירב להיכנע ללחץ ואיומים. החוק וטובת העיר ירושלים היו נר לרגליו ומצפונו הדריך אותו".
מילא תפקידים ממלכתיים וצבוריים רבים, במשך כ-70 שנות פעילותו למען ארץ ישראל, עם ישראל ותורת ישראל. דוד בן-גוריון, איסר הראל, הרב קוק ואישים רבים אחרים מזכירים אותו לא אחת בכתביהם, תוך ציון פעלים והחלטות חשובות וגורליות, להן היה שותף.
משנבחר ראש העירייה התייצבה כנגדו בתוקף האופוזיציה של מפא"י, שמנתה תשעה חברי מועצה. אך גם הקואליציה על שלושה עשר חבריה המורכבת שמונה מפלגות ורסיסי מפלגות לא גרמה לו הרבה נחת. לאחר שנתיים וחצי של עבודה ועקב מצבו הבריאותי התפטר מתפקידו ב-17 באוגוסט1952. ועדת חקירה ממשלתית לענייני עיריית ירושלים, בראשותו של השופט העליון ש"ז חשין, בדו"ח שלה קובעת:
בציבור רווחה הדעה, כי מר שרגאי התפטר מראשות העיר בגלל מצב בריאותו הלקוי. דעה זו נכונה היא. אך מתוך העדויות שהובאו לפנינו הוברר לנו ללא צל של ספק, כי הוא חלה בעבודתו עקב המלחמה הבלתי פוסקת שהתנהלה בין כתלי העיריה.
פרסומיו
שרגאי כתב במשך שנות חייו כתשעים ספרים וקבצים ואלפי מאמרים; ולאורם חונכו וגדלו אלפי חניכי תנועות הנוער הדתיות בישראל ומחוצה לה. החל מ"השומר הדתי", "ברית חלוצים דתיים" וכלה ב"בני עקיבא" ו"הפועל המזרחי". הוא אשר טבע באחד ממאמריו את הסיסמה: "קדש חייך בתורה וטהרם בעבודה", סיסמה שהתוותה את דרכם של חניכי "בני עקיבא" ברחבי הארץ.
בהיכל איזביצה לובלין (משנת רבי מרדכי יוסף מאיזביצא בעל "מי השילוח" בכתבי רבי צדוק הכהן ורבי יהודה לייב איגר מלובלין), בשיתוף עם אברהם ביק הוצאת מוסד הרב קוק ירושלים תשל"ז
ספר הציונות הדתית, עיונים מאמרים רשימות תעודות בעריכת יצחק רפאל וש.ז. שרגאי הוצ' מוסד הרב קוק, ירושלים תשל"ז
עליית יהודים דתיים למדינת ישראל, ירושלים: הסוכנות היהודית לארץ ישראל - מחלקת העלייה, תשי"ח 1958.
היהדות ההיסטורית : ייחודם של עם ישראל וארצו. ירושלים: [הוצאה עצמית], תשנ"א.
לקריאה נוספת
מרדכי אליאב, יצחק רפאל (עורכים), ספר שרגאי: פרקים בחקר הציונות הדתית והעלייה לארץ ישראל (אות הוקרה לש.ז. שרגאי בהגיעו לגבורות), ירושלים: מוסד הרב קוק (מפרסומי המכון לציונות דתית על שם הרב י"ל הכהן מימון), תשמ"ב 1981.
ש. דניאל, 'מסכת-חייו של רבי שלמה-זלמן שרגאי', 280-323.
יצחק גולדשלג, 'רבי שלמה זלמן שרגאי: משנתו הציונית-הדתית ויצירתו הספרותית', עמ' 324-331 (עמ' 327-331: רשימת כתביו של שלמה זלמן שרגאי).
משה הלינגר, 'מסורת ומודרנה במשנת "תורה ועבודה": אוניברסליזם נוסח משה אונא לעומת פרטיקולריזם נוסח שלמה זלמן שרגאי', בתוך: אליעזר דון-יחיא, בין מסורת לחידוש: מחקרים ביהדות, ציונות ומדינת ישראל: ספר זיכרון ליהושע קניאל, רמת גן: אוניברסיטת בר-אילן, תשס"ה, עמ' 117–145. (גרסה אנגלית הופיעה בתוך Review of Rabbinic Judaism 11,1, 2008)
דב שוורץ, "ואף על פי כן סוב תסוב הגאולה": הגיגיו של שלמה זלמן שרגאי לנוכח השואה כביטוי של תודעה ציונית דתית', בתוך: דינה פורת (עורכת), שואה ממרחק תבוא: אישים ביישוב הארץ-ישראלי ויחסם לנאציזם ולשואה, 1933–1948, ירושלים: יד יצחק בן-צבי, תשס"ט, עמ' 164–180.
מנחם ברש-רועי, בסודם של "יקירי-ירושלים": מעשים, חוויות, זכרונות, ירושלים: ר. מס בשיתוף עיריית ירושלים – המחלקה לתרבות, תש"מ–תשנ"ה 1995, "שלמה זלמן שרגאי", כרך ה, עמ' 128 ואילך.