אלינור רוזלין סמית' נולדה בפליינס שבמדינתג'ורג'יה, והיא הבכורה מבין ארבעת ילדיהם של פרנסס אלת'אה "אלי" מורי (Frances Allethea "Allie" Murray), תופרתשמלות (1904–1997) ואדגר סמית' (Edgar Smith), מכונאי רכב וחקלאי (1896–1940).
אף שהשניים הכירו קודם לכן, בשנת 1945 החל הקשר הרומנטי בינה לבין קרטר, בעת שלמד באקדמיית הצי של ארצות הברית שבאנפוליס. ב-7 ביולי1946 בני הזוג נישאו, ונולדו להם ארבעה ילדים: ג'ון ויליאם קרטר (John William Carter) המכונה "ג'ק" (נולד ב-1947), ג'יימס ארל קרטר השלישי (James Earl III) המכונה "צ'יפ" ("Chip") (נולד ב-1950), דונל ג'פרי קרטר (Donnel Jeffrey) המכונה "ג'ף" (נולד ב-1952), ואיימי לין קרטר (Amy Lynn) (נולדה ב-1967).
שלושת בניהם הראשונים של בני הזוג נולדו בעת שירותו הצבאי של ג'ימי, בעת מגורי בני הזוג בבסיסים שונים של הצי ברחבי המדינה. איימי נולדה בג'ורג'יה.
בשנת 1953 עזב ג'ימי את הצי ורוזלין והוא ניהלו את חוות הבוטנים המשפחתית (רוזלין טיפלה בחשבונאות של החווה), ולאחר מכן, משהחל לעסוק בפוליטיקה סייעה רוזלין לג'ימי, פעילות שהלכה וגברה עם מינויו, בשנת 1962 לסנטור בסנאט מדינת ג'ורג'יה.
הגברת הראשונה של ג'ורג'יה
בהיותה הגברת הראשונה של ג'ורג'יה מונתה רוזלין לוועדת המושל לשיפור שירותי בריאות הנפש והשירותים לפגועים נפשית. הוועדה הגישה מסקנותיה למושל קרטר, ומרבית המסקנות אומצו והפכו לחוק.
רוזלין המשיכה בפעילות למען פגועים נפשית ועבדה כמתנדבת בבית החולים המקומי לחולי נפש באטלנטה, וכן כיהנה במשך חמש שנים בהתנדבות כיו"ר של כבוד של אולימפיאדת הנכים של ג'ורג'יה.
בשנת 1975, לאחר סיום כהונת בעלה כמושל, החלו בני הזוג לפעול למען בחירתו כנשיא. רוזלין נסעה לבדה ב-41 ממדינות ארצות הברית ונכחה בכנסי בחירות ואף נאמה בהם למען בעלה.
בינואר 1977, לאחר בחירתו של בעלה לנשיא הפכה לגברת הראשונה של ארצות הברית, וזכתה לכינוי "מגנוליה מפלדה" ("The Steel Magnolia") על ידי עיתונאי הבית הלבן בשל התנהלותה והנחישות שלה.
רוזלין הייתה היועצת הקרובה ביותר של בעלה, וישבה במרבית ישיבות ממשלת ארצות הברית. היא הייתה הגברת הראשונה שנהגה לשאת תיק מסמכים למשרדה בבית הלבן.
בעת היותה הגברת הראשונה כיהנה בתפקיד יו"ר של כבוד בוועדה הנשיאותית לבריאות הנפש, ובעקבות פעילותה בוועדה התקבל חוק מערכות בריאות הנפש. היא אף הוכרזה כ"מתנדבת העשור" על ידי איגוד בריאות הנפש הלאומי.
במהלך בחירות 1980 פעלה רוזלין בנחישות למען בחירת בעלה (וזאת אף שהסקרים צפו את בחירתו של רונלד רייגן).
לאחר כהונת קרטר
לאחר סיום כהונתו של קרטר שבו בני הזוג לפליינס, שם היא כתבה את האוטוביוגרפיה שלה "הגברת הראשונה מפליינס" (First Lady from Plains) שפורסמה במאי 1984.