בשנות ה-60 של המאה ה-20 החלו עובדים פורטוגזים להגר ללוקסמבורג, שם היו נחוצים בתעשיית הפלדה. מאז, מספר הפורטוגזים בלוקסמבורג גדל בהתמדה. בעוד שהרשות הסטטיסטית של לוקסמבורג STATEC מנתה 5,783 פורטוגלים ב-1970, היו 82,363 ב-2011, כ-16.1% מהאוכלוסייה.
בשנת 1965 נחתם הסכם ביטוח לאומי ראשון בין המדינות, וב-1979 הוארך תוקף ההסכם. ב-1988 הוענק לפוליטיקאי מלוקסמבורג ולימים ראש הממשלה ונשיא קבוצת היורו ז'אן קלוד יונקר את הצלב הגדול של מסדר אנריקה הפורטוגלי.
ב-13 בספטמבר2016, במהלך ביקורו של נשיא הפרלמנט הפורטוגלי, אדוארדו פרו רודריגס, בלוקסמבורג, נפתחה במוזיאון הלאומי להיסטוריה ואמנות בבירה תערוכה החוגגת 125 שנים ליחסים דיפלומטיים בין שתי המדינות. בוועידה ה-12 של קהילת המדינות הדוברות פורטוגזית בכף ורדה ב-17 וב-18 ביולי2018, לוקסמבורג קיבלה מעמד של משקיפה.
יחסים כלכליים
מאזן הסחר בין שתי המדינות הראה כי בשנת 2016 הסתכם היצוא מפורטוגל ללוקסמבורג ב-567.3 מיליון אירו, שהם 27.2% יותר מאשר ב-2015. לגבי היבוא, מדובר ב-422.1 מיליון אירו, 2.9% יותר מהשנה הקודמת. לכן, הסחר בין שתי המדינות הותיר לפורטוגל מאזן חיובי של 145.2 מיליון אירו. ההשקעה של לוקסמבורג בפורטוגל בתקופה 2012–2016 התפתחה בממוצע שנתי של 111.8%, כאשר ההשקעה השנתית צמחה מדי שנה; בניגוד להשקעה הפורטוגלית בלוקסמבורג, שבאותה תקופה הייתה לה התפתחות שנתית ממוצעת של 73.8%.
נציגויות דיפלומטיות
לוקסמבורג מחזיקה בפורטוגל שגרירות בליסבון ו-2 קונסוליות כבוד בפארו ובפורטו.