Comezou a súa carreira nos equipos xuvenís do Goytacaz, sendo considerado o mellor xogador que deu o club na súa historia.[1] En 1958 pasou brevemente polo Flamengo, co que disputou seis partidos no Torneio Extra, marcando un gol.[2] Ese mesmo ano fichou polo Botafogo, co que xogou durante os seguintes cinco anos marcando 136 goles en 201 partidos. No Botafogo compartiu dianteira con xogadores como Garrincha, Didi, Quarentinha ou Zagallo e gañou dúas veces o Campionato Carioca, nas tempadas 1961 e 1962, sendo o máximo goleador na edición de 1961, con 18 dianas. Conquistou tamén o Torneo Río - São Paulo e foi subcampión do Campionato Brasileiro en 1962, despois de marcar dous goles na final pero perdela contra o Santos de Pelé.
No fútbol italiano
En 1963 deixou o Brasil e desembarcou no fútbol europeo. O presidente do Everton, John Moores, estaba disposto a pagar 200.000 libras esterlinas polo seu traspaso, pero as restricións da Liga inglesa á fichaxe de xogadores estranxeiros fixeron que a operación fracasase.[3] Amarildo fichou finalmente polo Milan italiano, co que marcou 16 goles na súa primeira tempada, dous deles na Copa Intercontinental que o seu equipo perdeu contra o Santos. Xogou no equipo lombardo ata 1967 e no seu último encontro marcou o único gol da final da Copa de Italia contra o Padova, que significou o primeiro título de Copa na historia do Milan. Ao longo das súas catro tempadas no Milan, Amarildo acumulou 131 partidos e 39 goles.
En 1967 fichou pola Fiorentina, coa que xogou tres tempadas, gañando a Serie A na 1968/69. A continuación pasou pola Roma, antes de regresar ao seu país para retirarse tras dúas campañas no Vasco da Gama, co que conquistou o Campionato Brasileiro de 1974.
Participou no Mundial de 1962 en Chile e tivo a súa grande oportunidade cando Pelé se lesionou xogando contra Checoslovaquia. Amarildo foi entón elixido por Moreira para substituílo e fixo o seu debut no torneo marcando dous goles contra España, cos que o Brasil asegurou a súa clasificación para a fase eliminatoria. Foi titular nos cuartos de final, nas semifinais e na final, formando dianteira xunto con Vavá, Zagallo e Garrincha. O día da final contra Checoslovaquia, Amarildo marcou o primeiro gol brasileiro no minuto 17, igualando o tanto inicial que anotara dous minutos antes Josef Masopust. No minuto 69 deulle a asistencia a Zito para o 2-1, antes de que Vavá selase a vitoria a falta de doce minutos para o final, confirmando ao Brasil como gañador da Copa do Mundo por segunda vez.[5]
Como adestrador
Trala súa retirada regresou a Italia, onde adestrou aos equipos xuvenís da Fiorentina de 1974 a 1978. En 1978, volveu a outro dos seus antigos clubs, o Botafogo, onde dirixiu aos equipos xuvenís ata 1981, cando foi nomeado adestrador do Sorso italiano, ao que dirixiu durante dous anos. Entre 1984 e 1987 estivo en Tunisia, como adestrador do Espérance de Tunis, e a continuación pasou polo Rondinella e o Turris, antes de regresar á Fiorentina como segundo adestrador do seu compatriota Sebastião Lazaroni. De 1991 a 1992 adestrou brevemente o Pontedera.[6]
O 24 de xaneiro de 2008 foi contratado como adestrador do America.[7] No seu primeiro partido sufriu unha derrota por 4-2 ante o Volta Redonda e foi despedido despois de dirixir o equipo durante só unha semana.[8][9]