Bu'n gadeirydd Plaid Cymru o 1994 hyd 1996, a daeth yn Aelod Seneddol Ewrop yn etholiad 1999, gan ddod yn ASE cyntaf y Blaid gydag Eurig Wyn. Cafodd ei hethol yn Is-Lywydd Plaid Cymru yn 2004. Ar yr 8fed o Fehefin 2010 cafodd ei hethol yn ddiwrthwynebiad i olynu Dafydd Iwan fel Llywydd y Blaid, cymerodd drosodd fel Llywydd ym Medi 2010.[1]
Yn Ionawr 2011, cyhoeddwyd fod Jill Evans yn un o gant oedd wedi gwrthod talu eu trwydded teledu, fel rhan o brotest Cymdeithas yr Iaith Gymraeg yn erbyn y cynlluniau arfaethedig i dorri cyllideb y sianel deledu Gymraeg S4C, a'r bwriad i drosglwyddo cyfrifoldeb ariannu'r sianel i ddwylo'r BBC.[2]
Yn 2010 fe'i derbyniwyd i'r orsedd fel Urdd Derwydd er Anrhydedd.[3]