Trong thời Chiến tranh thế giới thứ hai, ông làm việc ở Dự án Manhattan nhằm chế tạo bom nguyên tử. Năm 1949 – trái với những gì mà thời đó người ta tin tưởng - ông bắt đầu phát triển lý thuyết cho rằng không phải mọi hạt nhân nguyên tử đều có dạng hình cầu. Các ý tưởng này của ông sau đó được khảo sát và chứng thực bởi các thí nghiệm của Aage Niels Bohr và Ben Roy Mottelson. Rainwater cũng đóng góp vào kiến thức khoa học về các tia X. Ông cũng tham gia Ủy ban Năng lượng nguyên tử Hoa Kỳ cùng các dự án nghiên cứu của Hải quân Hoa Kỳ.
Đời tư
Rainwater kết hôn với Emma Louise Smith tháng 3 năm 1942. Họ có ba người con trai: James, Robert và William cùng một con gái, Elizabeth Ann, nhưng đã chết lúc còn trẻ.
Ông qua đời ngày 31.5.1986