1907 utvecklade han sin röst hos Jean de Reszke i Paris. Metropolitan erbjöd honom ett kontrakt 1909 men Leo Slezak tackade nej och höll sig fast vid ett kontrakt i Wien. Han debuterade senare på Metropolitan. Redan nästa år reste han omkring, fast tog i kontrakt i Wien igen 1917.
1932 började Leo Slezak en ny karriär som skådespelare och gjorde 43 olika filmer, med bland andra Max Hansen, Zarah Leander, Hans Moser och Hans Albers. Han skrev tre biografier om sig. Hans fru dog 1944 och han själv dog kort därpå.