2006 bestämde han sig för att lämna representanthuset för att bli guvernörskandidat på nytt. Han besegrade knappt demokraternas motkandidat Dina Titus. Strax före valet klarade han sig genom en sexskandal. Dessutom offentliggjordes avslöjandet från Martha Pastor-Sandoval att hon som illegal invandrare hade arbetat som familjen Gibbons barnskötare. Gibbons är motståndare till illegal invandring.
Inför guvernörsvalet 2010 förlorade Gibbons det republikanska primärvalet till Brian Sandoval, som blev partiets kandidat i valet.[1] Gibbons lämnade guvernörsposten den 3 januari 2011 och efterträddes av Sandoval.