W 1584 roku wziął udział w wyprawie sir Waltera Raleigha do Wirginii, a po powrocie do Anglii opublikował pracę pt. Krótki i prawdziwy raport o nowo odkrytej krainie Wirginii (ang.A Briefe and True Report of the New Found Land of Virginia)[potrzebny przypis].
Astronomia
Harriot wykonał wiele obserwacji, które przeprowadzili też inni uczeni jego czasów – niezależnie od ich, a czasem przed nimi, jako pierwszy odkrywca:
W lipcu 1609 roku – cztery miesiące przed Galileuszem – jako pierwszy obserwował Księżyc za pomocą sześciokrotnie powiększającej lunety. Ze szczegółami narysował Księżyc, zaznaczając na jego powierzchni nieregularne plamy oświetlone przez Słońce[2]. Obserwacje te posłużyły potem do wykonania pierwszej mapy Księżyca[1]. Mapę taką wcześniej wykonał na podstawie obserwacji okiem nieuzbrojonymLeonardo da Vinci, lecz nie zachowała się ona do naszych czasów.
Niezależnie od Galileusza odkrył również księżyce Jowisza[1], jednak uczynił to 10 dni później i nigdy nie rościł sobie prawa do pierwszeństwa. Ponowne obserwacje satelitów planety prowadził w połowie października 1610 roku, posiadając już wtedy pracę Sidereus Nuncius Galileusza. Dzięki swoim obserwacjom mógł najdokładniej jak na owe czasy wyznaczyć okres obiegu Kallisto wokół Jowisza[potrzebny przypis].
Utrzymywał kontakt z wiodącymi wówczas astronomami jak Galileusz i Kepler[1].
Jako matematyk specjalizował się w algebrze, rozwijając m.in. jej notację[1]. Ustalił, jak rozwiązywać wielomiany aż do piątego stopnia, napisał też pracę Artis Analyticae Praxis, ad Aequatione Algebraicas nova, epedita, Generali Methoda resolvendas, która została opublikowana 10 lat po jego śmierci[potrzebny przypis].