Dzieciństwo spędził w Verges, dorastał w Figueres, studiował na uniwersytecie w Barcelonie. Tam zaczął działać w ruchu antyfrankistowskim, w grupie zwanej Szesnastu Sędziów (Els Setze Jutges), uderzającej swoją twórczością w reżim generała Franco. W marcu 1971 z powodu prześladowań zmuszony był opuścić Katalonię, do której powrócił w 1976.
Pożegnalny koncert Lluís Llach zagrał w 2007 roku w Verges. Obecnie zajmuje się wyrobem win w rejonie Priorat jako współwłaściciel firmy Vall Llach. W 2015 został posłem do parlamentu katalońskiego z listy Republikańskiej Lewicy Katalonii, nadal działa na rzecz jej niepodległości.
