Den 2. desember 1615 ble han kreert til kardinaldiakon av pave Paul V, med Santa Maria in Cosmedin som tittelkirke. Han utmerket seg som pave Gregor XVs legat til Ravenna (1621-1626) ved sin karitative innsats da det i 1621 utbrøt en epidemi i området. Etter sin retur til Roma viet han seg mer fullstendig til religionen og praktiserte en streng askese. Han bad paven om å bli løst fra kardinalsverdigheten og så slutte seg til jesuittordenen, men dette ble avvist.[7]
Kardinal Alessandro Orsini deltok ved pavevalget i 1621, men var ikke i stand til å delta ved det i 1623.
Referanser
^abcdeThe Cardinals of the Holy Roman Church, The Cardinals of the Holy Roman Church ID 1615:Orsini, besøkt 24. mars 2022[Hentet fra Wikidata]