Op 30 januari 1679 werd hij gouverneur van de vesting Maastricht, nadat de stad bij de Vrede van Nijmegen door de Fransen was teruggegeven. In Maastricht gaf hij opdracht tot herstel en uitbreiding van de vestingwerken naar plannen van Vauban, waarvan de uitvoering was begonnen onder de Franse bezetting (1673-1678) en thans werd voortgezet door Waldeck's vestingingenieur (later commandant en gouverneur), Daniël Wolff baron van Dopff. Een van de nieuw aangelegde bastions werd naar Waldeck vernoemd.
In 1682 verleende de keizer hem de titel van rijksgraaf, uit dankbaarheid voor zijn inspanningen om de vrede te bewerkstelligen tussen het vorstendom Fulda en de bisdommen Bamberg, Würzburg en Münster, en belastte hem tevens met de taak de Osmanen terug te drijven. In 1683 wist Waldeck, samen met hertog Karel V van Lotharingen, Wenen te ontzetten (Beleg van Wenen (1683)). Twee jaar later waren de Turken ook uit Hongarije verdreven. Vervolgens voerde hij diplomatiek overleg dat in 1686 tot de oprichting van de Liga van Augsburg leidde.
Op 19 november 1692 overleed Georg Frederik van Waldeck op zijn kasteel in Arolsen in het graafschap Waldeck. Met de dood van de veldmaarschalk stierf de Eisenbergse tak van het Huis Waldeck uit, want hij had bij zijn dood geen mannelijke nakomelingen, dit ondanks het feit dat uit zijn huwelijk met Elisabeth Charlotte van Nassau-Siegen (1626–1694), dochter van graaf Willem van Nassau-Siegen - op 29 november 1643 te Culemborg gesloten - vijf zonen en vier dochters waren geboren, maar alle zonen waren op jonge leeftijd gestorven. Het vorstendom Waldeck-Pyrmont viel vervolgens toe aan Christiaan Lodewijk van Waldeck-Wildungen. Het graafschap Culemborg en de heerlijkheid Werth werden door zijn dochter Louise Anna geërfd en daarna in 1714 aan zijn kleinzoon Ernst Frederik I van Saksen-Hildburghausen, de zoon van een Henriette van Waldeck-Eisenberg. De heerlijkheid Wittem kwam aan zijn dochter Albertine Elisabeth.
In Maastricht financierde de graaf van Waldeck in 1683 de bouw van de Lutherse kerk, toen nog verscholen achter een rij huizen aan de Hondstraat, omdat de Lutherse godsdienst slechts oogluikend was toegestaan. Een van de vier bastions, die Waldeck van 1688 tot 1692 door zijn vestingingenieur Van Dopff te Maastricht liet bouwen, bestaat nog. Dit Bastion Waldeck is thans opgenomen in het Waldeckpark. Tevens zette hij zich in voor betere huisvesting van de garnizoenssoldaten en de inrichting van een militair hospitaal in het Oude Minderbroedersklooster.
In Fritzlar is de Georg-Friedrich-Kaserne naar hem vernoemd.
Van de graaf van Waldeck zijn diverse portretschilderingen, -tekeningen en -gravures bewaard gebleven, onder andere in het Elisabeth Weeshuis in Culemborg. Een meer dan levensgroot portret, postuum geschilderd door Johann Valentin Tischbein, hing aanvankelijk in het gouvernementspaleis in Maastricht, maar bevindt zich al vele jaren in het Slot Fasanerie bij Fulda.
.JPG)
.jpg)
