Moore crebbe nella contea di Cork in una famiglia di lingua irlandese. Suo padre Peadar Ó hAnnracháin era uno scrittore e poeta e un convinto sostenitore della lingua irlandese, editore per diversi anni del giornale Southern Star. Dopo il trasferimento della sua famiglia a Dublino, Moore frequentò il Coláiste Mhuire, una scuola di lingua irlandese, dopodiché intraprese gli studi di medicina all'University College di Dublino, che interruppe quando entrò a far parte della compagnia dell'Abbey Theatre.
Debuttò sui palcoscenici britannici all'età di 19 anni con il ruolo di Heathcliff in una produzione di Cime tempestose. Tra le sue interpretazioni teatrali più acclamate, quella nella pièce Red Roses for Me di Sean O'Casey, al West End, grazie alla quale Moore fu notato dal produttore e regista cinematografico Alexander Korda, che gli offrì un contratto a lungo termine. Il suo primo ruolo cinematografico fu quello di un membro dell'Irish Republican Army (IRA) nel film The Voice Within (1945), dove fu accreditato come "Keiron O'Hanrahan".
Dopo aver adottato il nome d'arte di Kieron Moore, venne scritturato per il ruolo di protagonista nel film Vendetta nel sole (1947) di Leslie Arliss, cui fece seguito il thriller psicologico Carnefice di me stessa, in cui recitò con Burgess Meredith. Korda gli affidò subito dopo la parte del conte Vronsky nella versione di Anna Karenina che nel 1948 il regista Julien Duvivier trasse dall'omonimo romanzo, con protagonista Vivien Leigh, ma la pellicola fu un clamoroso insuccesso di critica.
Moore rientrò in Europa e iniziò a lavorare per la casa produttrice britannica Hammer Film Productions, con la quale girò diversi B movie durante gli anni cinquanta, come Mantrap (1953) e The Steel Bayonet (1957). Solo verso la fine del decennio riuscì a risollevare la propria carriera e a ottenere ruoli di supporto in film di maggior prestigio, come La chiave (1958) di Carol Reed e Le colline dell'odio (1959) di Robert Aldrich. Partecipò al film Darby O'Gill e il re dei folletti (1959), prodotto dalla Disney e diede una memorabile interpretazione nel thriller comico Un colpo da otto (1960), interpretando un ex fascista omosessuale e ufficiale dell'esercito reclutato per prendere parte a una grande rapina.
Dopo aver lavorato per la televisione nella prima metà degli anni settanta, Moore si ritirò dalle scene nel 1974, diventando attivista sociale a sostegno del Terzo Mondo, lavorando per nove anni con l'organizzazione umanitaria CAFOD (Catholic Agency for Overseas Development). Durante questo periodo realizzò documentari cinematografici in Perù e in Senegal, e successivamente tornò al piccolo schermo per partecipare a documentari televisivi come voce narrante e doppiatore.
Moore si ritirò a vita privata nel 1994 nella Charente Marittima in Francia, dove visse con la moglie, l'ex attrice Barbara White, sposata nel 1947, che aveva recitato al suo fianco in The Voice Within e Carnefice di me stessa, e con i quattro figli.
