Il Grote Scheldeprijs 1966, cinquantaduesima edizione della corsa, si svolse il 2 agosto per un percorso di 212 km, con partenza ed arrivo a Schoten. Fu vinto dal belga Jos Spruyt della squadra Mercier-BP-Hutchinson davanti ai connazionali Rik Pauwels e Louis Proost.
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