A quel tempo William Laud era Vescovo di Londra e Rettore della University of Oxford, e Pococke fu giudicato persona in grado di aiutarlo nella sua opera di perfezionamento di quella università. Laud istituì una cattedra di arabo a Oxford, e invitò Pococke ad occuparla. Questi assunse tale cattedra il 10 agosto 1636; ma la successiva estate navigò verso Costantinopoli per proseguire i propri studi e raccogliere ulteriori libri, rimanendo nella capitale ottomana per circa tre anni.
I suoi scritti più importanti sonoː Porta Moses (Oxford, 1655), traduzione di sei sezioni del commento di Maimonide alla Mishnah, e tre commenti a libri dell'Antico Testamento, pubblicati ad Oxfordː Michea e Malachia (1677), Osea (1685) e Giole (1691).