Il 13 febbraio 2000 conquistò il primo podio in Coppa Europa, a Ofterschwang in slalom speciale; l'anno dopo esordì ai Campionati mondiali a Sankt Anton am Arlberg 2001, dove fu 20º nello slalom gigante e 23º nello slalom speciale, e ottenne l'ultimo podio in Coppa Europa, il 13 gennaio a Saas-Fee in slalom gigante (2º). Il 22 dicembre 2002 in Alta Badia conquistò, in slalom gigante, il primo podio in Coppa del Mondo (2º); ai successivi Mondiali di Sankt Moritz 2003, nella stessa specialità, non concluse la prova. Il 21 dicembre 2003, ancora in Alta Badia e ancora in slalom gigante, vinse la sua prima gara di Coppa del Mondo.
Il 24 giugno 2012 fu vittima di un incidente occorsogli durante una seduta di allenamento che stava effettuando a Les Deux Alpes in Francia; la caduta gli causò una perforazione intestinale che lo obbligò a sottoporsi a un intervento chirurgico. Di conseguenza Simoncelli fu costretto a rimanere lontano dalle piste da sci per 75 giorni[6]. Il 2 dicembre dello stesso anno ottenne a Beaver Creek in slalom gigante il suo ultimo podio in Coppa del Mondo (3º) e ai successivi Mondiali di Schladming concluse lo slalom gigante, vinto dallo statunitense Ted Ligety, in 6ª posizione.
Ai XXII Giochi olimpici invernali di Soči 2014, sua ultima presenza olimpica, fu 17º nello slalom gigante, mentre ai Mondiali di Vail/Beaver Creek 2015, suo congedo iridato, nello slalom gigante ottenne il medesimo piazzamento. Il 21 marzo 2015 prese per l'ultima volta il via in Coppa del Mondo, nello slalom gigante di Méribel che chiuse al 10º posto, e al termine di quella stessa stagione 2014-2015 si ritirò dall'attività agonistica ai massimi livelli, pur continuando a prendere parte ad alcune gare minori fino al marzo del 2016; la sua ultima gara in carriera fu lo slalom gigante dei Campionati italiani juniores 2016, il 21 marzo a Pozza di Fassa, chiuso da Simoncelli al 4º posto.
Carriera da allenatore
Dopo il ritiro ha intrapreso la carriera di allenatore nel comitato trentino della FISI[7].
Bilancio della carriera
In Coppa del Mondo ottenne due vittorie di gara e chiuse per due volte al quarto posto nella classifica finale di Coppa del Mondo di slalom gigante. Giunse una volta primo e quattro volte secondo nello slalom gigante dell'Alta Badia sulla Gran Risa, pista che esaltava particolarmente le sue caratteristiche[4].
Palmarès
Coppa del Mondo
Miglior piazzamento in classifica generale: 22º nel 2010
