Nel 2005 ha interpretato Orfeo nell'opera di Monteverdi al Städtische Bühnen Frankfurt, dove nel 2007 ha cantato per la prima volta il ruolo di Wolfram in Tannhäuser. Questa parte si è rivelata uno dei suoi maggiori successi e Gerhaher l'ha interpretata nuovamente a Berlino, Vienna, Monaco, Madrid e al suo debutto alla Royal Opera House nel 2010, vincendo il Premio Laurence Olivier per l'eccellenza nell'opera.[3]
Gerhaher è inoltre un prolifico e apprezzato cantante di lieder e dai tempi dell'università ha stretto un proficuo sodalizio artistico con il pianista Gerold Huber. In questa veste ha cantato diverse opere di Schubert, tra cui Winterreise, Die schöne Müllerin, Schwanengesang e Gesänge des Harfners. Nel 2006 il duo ha vinto il Gramophone Classical Music Awards per l'album Abendilder, interamento dedicato a Schubert. Inoltre, ha vinto due International Opera Awards, rispettivamente nel 2013 per il miglior album di un recital (Romantic Arias) e nel 2015 per il miglior cantante.[4][5]