Studiò anche degli algoritmi per lo studio della primalità dei numeri: nel 1857, all'età di quindici anni, usando le proprietà della successione di Lucas, iniziò a verificare la primalità del numero 2127-1; nel 1876 riuscì infine a dimostrare che questo numero era primo.[1] Esso rimase il più grande numero primo di Mersenne conosciuto per tre quarti di secolo, e probabilmente resterà per sempre il più grande trovato senza l'aiuto del computer. Più tardi, Derrick Henry Lehmer raffinò il metodo di Lucas ottenendo il test di Lucas-Lehmer, ancora oggi usato per verificare la primalità di questi numeri.
Lucas si interessò anche di equazioni diofantee; pose il problema di stabilire se l'unica soluzione di
con N>1 fosse in corrispondenza di N = 24 e M = 70. La dimostrazione di questo fatto fu raggiunta solo nel 1918 attraverso l'uso delle funzioni iperellittiche; oggi quest'equazione è rilevante nel contesto della teoria delle stringhe in 26 dimensioni.[2]
Lucas morì a Parigi in circostanze inusuali: al banchetto annuale del congresso dell'Association française pour l'avancement des sciences, un cameriere fece cadere delle stoviglie, e un piatto rotto tagliò Lucas su una guancia. Morì pochi giorni dopo, a soli 49 anni, a causa di gravi infiammazioni cutanee, probabilmente causate da setticemia.
