Geraldine 8 évesen kapta első parányi filmszerepét édesapja egyik filmjében, a Rivaldafényben (1952). Ugyanebben az esztendőben a család Svájcba költözött, ahol a kislány egy ottani internátusban folytatta iskolai tanulmányait. Eleinte balett-táncosnő szeretett volna lenni, de amikor erről le kellett mondania, elhatározta, hogy színésznő lesz. A legendás brit rendező, David Lean bízott rá először komoly feladatot: Tonya szerepét játszotta Borisz Paszternakirodalmi Nobel-díjjal kitüntetett regénye, a Zsivágó doktor filmváltozatában (1965). A kritika és a közönség kedvezően fogadta a fiatal színésznő első komolyabb filmes próbálkozását. Geraldine színésznői képességei élettársa, Carlos Saura filmjeiben bontakoztak ki igazán: kitűnően formálta meg a rendező érzékeny idegzetű hősnőit. Együttműködésük első állomása a Hűtött mentalikőr (1967) volt. Leghíresebb közös filmjeik az 1970-es években készültek: Anna és a farkasok (1973), Nevelj hollót! (1976), Életem, Elisa (1977), A mama százéves (1979).
Az 1980-as évektől kezdve a színésznő – a nagyjából vele egykorú kollégáihoz hasonlóan – egyre gyakrabban dolgozott a televízió számára, de a mozifilmek készítői sem felejtkeztek el róla. Többek között a francia filmművészet jelességei hívták forgatni: Claude Lelouch, Michel Deville, Jacques Rivette, Alain Resnais. Richard Lester A testőrök visszatérnek (1989) című kalandfilmjében az öregedő Ausztriai Annát is eljátszhatta. Az évek múlásával a főszerepekről átváltott a karakterszerepekre. Az 1990-es években olyan emlékezetes filmekben nyújtott epizódalakításokat, mint például Martin ScorseseAz ártatlanság kora (1993) című kor- és erkölcsrajza vagy Franco ZeffirelliJane Eyre (1994) című romantikus drámája, amely Charlotte Brontë klasszikus regényének sokadik feldolgozása. Tulajdon nagyanyját, Hannah Chaplint játszotta el Richard AttenboroughChaplin című életrajzi filmjében, amely a legendás komikusról, Geraldine édesapjáról szól. Az új évezredben készült filmjei közül két dráma, Pedro AlmodóvarBeszélj hozzá (2002) című alkotása, illetve a Szent Lajos király hídja (2004) a legjelentősebbek.
Geraldine Chaplin 2006. augusztus 18-án feleségül ment Patricio Castilla, chilei operatőrhöz, akivel már évek óta együtt élt. A művésznőnek két gyermeke van: Shane és Oona.
