Később őrnagyi rangban a Különleges Bevetési Egységekhez (Special Operations Executive, SOE) került, és az albániai partizánok összekötő tisztjeként dolgozott a Balkánon. A feladat nagyon megviselte, a partizánok kíméletlen módszerein megütközött, de hiába próbált más beosztásba kerülni. Élményeiről sohasem beszélt nyilvánosan. Eight Hours from England című novellájában fiktív történetként írta le, aminek tanúja volt.[8] 1943-ban Gibraltár kormányzójának segédtisztje volt. Władysław Sikorski lengyel tábornok-politikus repülőgépe az ő szolgálati idejében (1943. július 4-én) zuhant le, közvetlenül a Gibraltárból való felszállás után, máig tisztázatlan körülmények között.[9] Gibraltárnál szerzett tapasztalatairól Quayle a második, On Such a Night című novellájában számolt be.
A filmszakmában apró, névtelen szerepekkel debütált már a háború kitörése előtt. A Pygmalion (1938) című filmben Eliza olasz fodrászát alakította. Az 1950-es évek elejétől komolyabb filmszerepeket kapott, 1956-ban tengerésztisztet játszott a A River Plate-i csatában, és szerepelt Alfred Hitchcock: A tévedés áldozata című thrillerjében. Hadviselt katonatiszti múltjával kiválóan és hitelesen alakított (elsősorban brit) katonákat, haditengerészeket, hadvezéreket. J. Lee Thompson rendező Sivatagi támadás (1958) c. háborús filmjében az észak-afrikai hadszíntéren harcoló Captain van der Poel kapitányt alakította, a szerepért 1959-ben jelölték a a legjobb férfi főszereplőnek járó BAFTA-díjra.
1952-ben kitüntették A Brit Birodalom Rendje parancsnoki osztályával (CBE). 1955-ben lovaggá ütötték, ettől kezdve viselhette a Sir előnevet.
1970-ben ismét a New York-i Broadway-en szerepelt, Anthony Shaffer: A magánnyomozó (Sleuth) című színpadi krimijében. Teljesítményéért Quayle (színésztársával, Keith Baxterrel együtt) megkapta a New York-i kritikusok és szakújságírók Drama Desk Award nevű díját. Quayle ritka filmvígjátéki szerepeinek egyike volt a király alakítása Woody AllenAmit tudni akarsz a szexről… (1972) című szexkomédiájában, amelyet az Egyesült Államokban forgattak.
Az 1970-es évek közepén szerződéses színésztanárként dolgozott Knoxville-ben, a Tennessee-i Egyetemen. Sikeres színházi turnékat szervezett Nagy-Britanniában és az USA-ban is. Színtársulatokat alapított és indított útjukra mindkét országban. Számos televíziós sorozatban szerepelt. 1970-ben narrátorként működött a BBC televízió VIII. Henrik hat felesége c. történelmi dokumentumsorozatában. 1981-ben a Masada c. ókori történelmi filmsorozatban a római vezért, Rubrius Galliust alakította. 1988-ban Villers francia tábornokot alakította az 1988-as Bourne-rejtélyben.
Magánélete, elhunyta
Első házasságát 1934-ben Hermione Hannen (1913–1983) színésznővel, 1941-ben elváltak. 1947-ben újranősült, Dorothy Hyson (1914–1996) színésznőt vette el, aki Quayle haláláig vele maradt. A második házasságból három gyermek született, Jenny, Rosanna és Christopher. Egyik leányuk, Jenny Quayle (*1950) szintén színésznő lett.[9] Anthony Quayle 1989-ben, 76 éves korában hunyt el Londonban, májrák következtében.
Főbb filmszerepei
1935: Moscow Nights; Ványa orosz katona (név nélkül)