יצירתו המוכרת ביותר של אורף היא "כרמינה בוראנה" (Carmina Burana1938) - "קנטטה נופית". היא הראשונה מתוך טרילוגיה שכוללת גם את "קאטולי כרמינה" (Catulli Carmina) ו"טריונפו דה אפרודיטה" (Triunfo de Aphrodite), שמציגות את העניין הרב שלו בשירהגרמנית של ימי הביניים. אף על פי שהוא נחשב מודרני בחלק מטכניקות ההלחנה שלו, אורף, בטרילוגיה, הצליח ללכוד את רוח ימי הביניים עם מקצבים מדבקים וטונאליות פשוטה. שירת ימי הביניים בגרמניה נכתבה בגרסה מוקדמת של גרמנית ובלטינית והייתה לרוב עסיסית, אך לא גלשה לגסויות לשם גסות.
בחוגים פדגוגיים הוא נודע בעיקר בשל יצירתו Schulwerk (1930–1935), שתורגמה לאנגלית כ"מוזיקה לילדים" (Music for Children). התזמור המוזיקלי הפשוט שלה אפשר גם לילדים בלי הכשרה ארוכה לנגן יצירה שלמה בקלות יחסית. במשך רוב חייו עבד אורף עם ילדים, והשתמש במוזיקה ככלי חינוכי. גם המלודיה וגם המקצב מוכתבים לרוב על ידי המילים, גם בגרמנית וגם באנגלית.
אורף לא אהב לקרוא ליצירותיו "אופרות". למשל, ליצירה Der Mond ("הירח", 1939) קרא Märchenoper: אופרת אגדה. Die Kluge ("האישה החכמה", 1943) תיפול לאותה קטגוריה. בשתי היצירות ישנו אותו צליל ימי-ביניימי או חסר זמן בכלל מבלי להעתיק בפועל את הדימויים המוזיקליים של התקופה.
קשריו עם השלטון הנאצי
אורף לא היה חבר במפלגה הנאצית, אך קיים קשרים טובים עם המשטר הנאצי ונהנה מחופש יצירה בתקופתו של משטר זה, כולל פטור משירות צבאי שניתן לו על ידי משרד התעמולה שבהנהגת יוזף גבלס. בשנת 1938 קיבל על עצמו משימה שהטיל ראש עיריית פרנקפורט, לכתוב מוזיקה חדשה ליצירה "חלום ליל קיץ", כזו שתחליף את המוזיקה של מנדלסון, שהוחרמה על ידי הנאצים (אורף התעניין ביצירה זו כבר שנים רבות קודם לכן). אורף התפטר מתפקידו באגודת באך עם עליית הנאצים לשלטון ובין ידידיו הקרובים לא היו נאצים.[1]
לאחר מלחמת העולם השנייה נעצר על ידי בנות הברית, ובחקירתו טען כי היה חבר בקבוצה האנטי-נאצית, "הוורד הלבן". הוא אכן היה מיודד עם המוזיקולוג פרופ' קורט הובר, אחד מחברי הקבוצה. אך אין עדויות המאמתות את טענתו. אשתו של הובר טוענת כי המלחין אף נמנע (למרות הפצרותיה לנצל את השפעתו) מלעזור לחברו הקרוב לאחר מאסרו.
חלק מהביוגרפים שלו טוענים כי לאורף היה דם יהודי (אביו היה, לדבריהם, יהודי-למחצה) אך אורף הכחיש זאת מכל וכל.