ב-1934 הצטרף לארגון "ההגנה" בירושלים ושירת ביחידת הנודדת. בתקופת המאורעות ב-1936 נסע לאנגליה על מנת ללמוד הנדסת תעופה. עם פרוץ מלחמת העולם השנייה התנדב לשירות במערך הטכני של חיל האוויר המלכותי שם עבד, תחילה, כטכנאי מתנדב ומתלמד ולאחר מכן עבר קורס קצינים וקורס טכני ושירת במספר יחידות אוויר. ב-1943 נשלח לקנדה עם בית הספר לטיסה של חיל האוויר המלכותי, ושם פיקד על יחידות טכניות שונות והשתתף בטיסות ניסוי. ב-1944 נשלח בחזרה לאנגליה והוצב ביחידת ניווט באירלנד. על פי בקשתו נשלח לארץ ישראל והוצב במחנה עקרון (תל נוף) שם מונה בהמשך למפקד הבסיס[2]. ב-1946 נשלח לשרת באלכסנדריה שבמצרים ואחר כך נשלח לאל-חבאניה בעיראק. בשרותו זה הגיע זילוני לדרגת squadron leader (מפקד טייסת).
לקראת סיום המנדט השתחרר, חזר לארץ ישראל וסיים קורס טיס אזרחי. בסוף 1947 כינס דוד בן-גוריון אספה בבית הסוכנות בתל אביב, שם הודיע רמטכ"ל ההגנה, יעקב דורי, על הקמת שירות האוויר. דורי מינה כראש השירות את סא"ל יהושע אשל ואת זילוני מינה כראש המטה וכממלא מקומו של אשל. את אהרן רמז מונה לקצין המבצעים. במסגרת תפקידו פעל זילוני לגיוס אנשים, חלקם הגדול משורות צבאות זרים, ורכש של מטוסים ונשק. בין השאר נשא ונתן עם הבריטים על רכישת גרוטאות מטוסים בשדה התעופה עקרון והעברתם ב-22 בינואר1948 לסדנה בשרונה כדי לתקנם. לאחר הקמת המדינה מונה זילוני למפקד בסיס תל נוף. ב-1948 היה שותף במבצע בלק ומונה לנהל את המשרד המרכזי של חיל האוויר באירופה.
לאחר שחרורו מצה"ל עסק בתחום של פרויקטים הנדסיים בתחום השינוע. לאחר פרישתו לפנסיה החל זילוני לצייר כתחביב. עד שנת 2013 שירת זילוני כיו"ר "איגוד החיילים המשוחררים בישראל"[3].
זילוני התחתן ב-1953 עם מרים גליק, רופאת שיניים ילידת שוודיה (1923–1990). לזוג שלוש בנות.
בגיליון י"ג של כתב העת "דחק" שפורסם בשנת 2021, הופיע השיר "מחיל אל חיל" מאת המשורר מאיר ויזלטיר. השיר מגולל את פועלו של זילוני בצבא הבריטי ובראשית ימי חיל האוויר הישראלי.[7]